Optical properties of metallic nanoparticles

Durch kohärente Ladungsdichteoszillationen (so genannte Oberflächenplasmonen) ist es möglich, die Kluft zwischen der Mikrometer Längenskala von Licht und der Längenskala von Nanostrukturen zu überbrücken. In dieser Arbeit diskutieren wir die optischen Eigenschaften solcher Nanopartikel.Die spektrale Position der Plasmon-Resonanz eines metallischen Nanopartikels (MNP) reagiert sehr sensitiv auf Veränderungen im umgebenden dielektrischen Medium sowie auf Teilchengröße und -form. Wir untersuchen deshalb das optimale Achsenverhältnis eines Nanostäbchen-Sensors, sowie die Auswirkung verschiedener Materialen. Weiters erläutern wir, wie die plasmonischen Eigenmoden eines MNPs durch energiegefilterte Transmissionselektronenmikroskopie direkt abgebildet werden können. Auch das Ausmessen der photonischen Zustandsdichte über die spontane Emissionsrate von Fluorophoren erlaubt die Bestimmung der Plasmon-Moden. Wir zeigen, dass in kombinierten Gittern aus Gold- und mit Fluorophoren dotierten Polymer-Nanoteilchen ein optisches Moiré Muster erzeugt werden kann, das einer vergrößerten Abbildung der Plasmon-Oszillationen entspricht.Zusätzlich untersuchen wir auch den Einfluss von Oberflächenrauigkeit auf die optischen Eigenschaften der Teilchen und weisen eine überraschend geringe Auswirkung auf die Position und Breite der Resonanz nach.Abschließend behandeln wir die ultraschnelle Wechselwirkungs Dynamik in plasmonischen Strukturen und untersuchen die Auswirkung von Dephasierungsprozessen auf das Licht-Confinement in Nanoantennen. Die fs-Dynamik solcher Nanostrukturen wird hauptsächlich von Strahlungsdämpfung dominiert und wir zeigen, dass eine hohe nichtlineare Streuintensität direkt mit einer langen Plasmon-Dephasierungszeit verknüpft ist.Plasmonics bridges the gap between the micrometer length scale of light and the length scale of nanostructures by binding light to coherent charge density oscillations of metallic nanoparticles (MNP), so-called surface plasmons. In this work we discuss the optical properties of such nanostructures and develop an adequate theoretical framework for their description.The spectral position of the plasmon resonance of MNPs is very sensitive upon changes in the surrounding dielectric or upon size and shape of the particle. Thus we discuss the optimal aspect ratio of a plasmonic nanorod sensor, as well as the effect of different materials. We also demonstrate how the plasmonic eigenmodes can be directly imaged by energy-filtered transmission electron microscopy. Furthermore one can map the plasmon modes by probing the photonic local density of states through the spontaneous emission rate of fluorophores. We show, that in combined regular arrays of identical gold and fluorophore-doped polymer nanoparticles the fluorophore emission generates an optical Moiré pattern corresponding to a magnified spatial map of the plasmonic mode.Additionally we investigate the influence of particle surface roughness on their optical properties, and find that it has a surprisingly small influence on the position and width of the plasmon peaks. Using a perturbation approach we demonstrate that the plasmon averages over the random height fluctuations.Finally we also address the ultrafast dynamics of the plasmonic light-matter interaction and investigate the effect of plasmon dephasing on the light confinement in single nanoantennas. We find that the few-femtosecond dynamics of such nanodevices is dominated by radiative damping and that a high efficiency for third-harmonic imaging is directly linked to long plasmon dephasing times.Andreas TrüglerAbweichender Titel laut Übersetzung der Verfasserin/des VerfassersZsfassung in dt. und engl. SpracheGraz, Univ., Diss., 2011OeBB(VLID)21536