Experimental and numerical study of the stability of phyllosilicates in a strong thermal gratient.Test in the geothermal site of Soultz-sous-Forêts

Les phyllosilicates hydratés tels que les argiles sont à ce jour mal contraints thermodynamiquement. Leur domaine de stabilité, est mal connu ; il est même inexistant pour certains auteurs, pour qui les argiles sont métastables. Nous utilisons un protocole expérimental dans lequel une succession d'équilibres locaux entre un fluide et des minéraux en précipitation se met en place le long d'un gradient thermique.Les expériences ont été menées dans les systèmes chimiques : Mg-Al-Si-H2O (MASH), K-Al-Si-H2O (KASH), et K-Mg-Al-Si-H2O (KMASH). Les séquences de cristallisation observées le long du gradient thermique sont les mêmes lorsque les capsules contenant le matériel de départ sont interverties par rapport au gradient thermique. Les séquences de cristallisation sont bien l'expression d'un équilibre local. On observe, avec l'augmentation de température (de 200 à 350ʿC), les successions suivantes : smectite dioctaédrique ? smectite trioctaédrique ; kaolinite ? donbassite ? chlorite trioctaédrique ; smectite ? illite ? muscovite ; ou encore kaolinite ? illite + smectite ? donbassite ; successions communément observées dans les systèmes hydrothermaux. Ces séquences permettent de développer un modèle thermodynamique des phyllosilicates hydratés qui tient compte de l'évolution de leur état d'hydratation en fonction de la température. Ce modèle met en évidence les champs de stabilité des argiles entre 200 et 300ʿC.Le dynamisme chimique et minéralogique mis en évidence dans ces systèmes expérimentaux est utilisé pour rendre compte des dissolutions/précipitations pouvant avoir lieu entre le fluide chaud et les épontes de granite dans le site de géothermie de Soultz-sous-Forêts, dont la pérennité dépend des éventuels changements de morphologie du réseau poreux lié à la fracturation. Les feldspaths et les smectites forment l'ensemble du volume des silicates qui risquent le plus de précipiter, en plus des carbonates déjà décrits dans des études antécédentes.Thermodynamic data of hydrated phyllosilicates, in particular clay minerals are not well known. The stability fields of these minerals are not well determined; following some authors they even do not exist. We have developed an experimental approach, in which a sequence of local equilibrium states between a fluid and minerals take place in a closed gold cell along a strong thermal gradient.The experiments were conducted in the chemical systems : Mg-Al-Si-H2O (MASH), K-Al-Si-H2O (KASH), and K-Mg-Al-Si-H2O (KMASH). The sequences of crystallization observed along the thermal gradient are the same if one exchanges the position of the cells containing the initial reacting materials with respect to the thermal gradient end-members. The crystallization sequences correspond to local equilibrium states. Following the temperature increase (from 200 to 350ʿC) one observes the following sequences : dioctahedral smectite ? trioctahedral smectite; kaolinite ? donbassite ? trioctahedral chlorite; smectite ? illite ? muscovite ; or even kaolinite ? illite + smectite ? donbassite ; commonly observed in hydrothermal systems. They allow to develop a thermodynamic model for hydrated phyllosilicates, taking into account their hydration state as a function of temperature. This model shows the stability fields of clay minerals between 200 and 350ʿC.The chemical and mineralogical dynamics showed in these experimental systems has been applied to predict the possible dissolutions and/or precipitations which may take place between the circulated hot fluid and the geothermal granitic reservoir in the geothermal system at Soultz-sous-Forêts. These processes may affect the duration of the geothermal reservoir, as a function of evolution in the morphology of the porosity. Our experimental approach shows that feldspars and smectites are forming the major part of the total volume of silicates which may precipitate in addition to carbonates already described in previous studies