Molecular simulation of gas adsorption in mesoporous metal-organic frameworks

Mesoporous metal-organic frameworks (MOFs) have been widely studied because their potencial adsorption application such as gas storage and separation. Molecular simulation has been used as a tool for MOFs characterization for adsorption applications. Although conventional force fields do surprisingly well for describing adsorption in many MOFs, their applicability has been criticized for describing the interaction with open metal sites. However, ab initio calculations based on the Density Functional Theory (DFT) have been used to determine force field parameters with more precision. In this work, we studied the gas adsorption in MIL-100 and MIL-101 by molecular simulation. Once these MOFs present open metal sites, we evaluate the use of quantum methods for force field parameters determination. This evaluation was realized through a study of hydrogen adsorption in Cu-BTC.As estruturas metalorgânicas (MOFs) mesoporosas têm sido bastante estudadas devido ao grande potencial para o armazenamento e para a captura de gases que têm apresentado. A simulação molecular tem sido bastante utilizada como ferramenta de caracterização de MOFs para aplicações envolvendo adsorção. Nos estudos da adsorção nestas estruturas através da simulação molecular, os campos de forças convencionais têm sido criticados por falhar na representação das isotermas de adsorção, especialmente, nas MOF com sítios metálicos abertos. Por outro lado, métodos quânticos ab initio baseados na Teoria do funcional da densidade, têm sido utilizados para determinar parâmetros de campo de força mais precisos. Neste trabalho, estudou-se a adsorção de gases nas estruturas metalorgânicas MIL-100 e MIL-101 através de simulação molecular. Tendo em vista a presença de sítios metálicos abertos nestas estruturas, avaliou-se ainda o uso de métodos quânticos para determinação de parâmetros de campo de força. Esta avaliação foi realizada através de um estudo da adsorção de H2 em Cu-BTC