Estudo da produção e aplicação de óxidos de grafite e grafeno para remoção de contaminantes em meio aquoso

CAPESA presença de corantes em efluentes têxteis industriais tem se tornado um grave problema devido aos seus efeitos nocivos ao meio ambiente e à saúde humana. Vários processos vêm sendo estudados para remover corantes de ambientes aquáticos, sendo a adsorção um dos métodos considerados mais promissores para o tratamento de águas e efluentes, pois combina baixo custo e alta eficiência. Neste contexto, o grafeno e seus nano materiais foram estabelecidos como materiais-chave para a remoção de contaminantes em meio aquoso, principalmente devido à sua elevada área superficial teórica, boa estabilidade e baixa densidade. O objetivo deste trabalho consiste em obter, analisar e comparar diferentes amostras de óxido de grafeno (OG), focando na aplicação do OG como adsorvente para a remoção de contaminantes em meio aquoso. A etapa de produção foi feita utilizando planejamento experimental como ferramenta para analisar modificações sistemáticas no método de Hummers modificado. Durante a etapa de produção de OG, foram avaliados os efeitos de diferentes tempos de sonicação e de reação, na qualidade do produto obtido para a aplicação em adsorção, onde a principal resposta analisada foi o percentual de remoção do corante Azul de Metileno (AM). Nesta etapa, as melhores condições observadas para a produção do material foram com 3 horas de reação e sem banho ultrassônico, onde se obteve percentual de remoção do corante acima de 99% para concentração inicial de AM de 100 mg.L⁻¹. Viu-se também que tanto o banho ultrassônico quanto o aumento no tempo de reação apresentaram efeito negativo sob a produção do OG, para esta aplicação específica. Em seguida, foi possível obter indícios da presença do OG nas melhores amostras produzidas pela determinação de Ponto de Carga Zero, varredura na região do UV-visível, análise de Difração de Raios X e espectroscopia Raman. De acordo com os melhores resultados do planejamento, foi feita a avaliação da remoção do corante AM em meio aquoso, através de estudos de pH, equilíbrio de adsorção e cinética. Constatou-se que o melhor pH para adsorção está entre 5-6, as capacidades máximas adsortivas previstas pelo modelo de Langmuir são 365,14 mg.g⁻¹ (amostra OG0123) e 504,77 mg.g⁻¹ (amostra OG0125), tendo os dados melhor se ajustado ao modelo de Temkin. O equilíbrio foi atingido rapidamente em menos de 20 minutos. Por fim, fez-se a avaliação da remoção de cor e turbidez de um efluente têxtil real, utilizando o tratamento por adsorção com as amostras de OG. Neste caso, foram feitos estudo de massa, pH e cinética e as melhores condições foram 30 mL de efluente para 1 mL de OG, 1 hora de adsorção, sem correção de pH. Em seguida foi feito estudo do tempo de decantação do adsorvente após a adsorção. Observou-se que os volumes dos decantados se estabilizavam em cerca de 30 min. Ao final, foi feita a comparação dos parâmetros obtidos para o efluente bruto e o tratado via adsorção com OG. Os percentuais de remoção de cor ficaram acima de 75%, os de turbidez e DQO em torno de 90% e 60%, respectivamente.The presence of dyes in industrial textile effluents has become a serious problem due to its harmful effects on the environment and human health. Several processes have been studied to remove dyes from aquatic environments, with adsorption being one of the most promising methods for water and wastewater treatment, since it combines low cost and high efficiency. In this context, graphene and its nano materials were established as key materials for removal of contaminants in aqueous medium, mainly due to their high theoretical surface area, good stability and low density. The aim of this work is to produce, analyze and compare different samples of graphene oxide (GO), focusing on its application as adsorbent for the removal of contaminants in aqueous medium. The production step was done using experimental design as a tool to analyze systematic modifications in Hummers method. During the GO production stage, the effects of different ultrasonic bath and reaction times on the quality of the product for the application in adsorption were evaluated, where the main response analyzed was the percentage removal of Methylene Blue (MB). In this stage, the best conditions observed for the GO production were 3 hours of reaction and no ultrasonic bath. In this case, a percentage removal of MB above 99% was obtained for the initial concentration of MB equal to 100 mg.L⁻¹. It was also observed that both the ultrasonic bath and the increase in the reaction time have a negative effect under the productive process of GO, for this specific application. Then, it was possible to obtain evidences of GO presence in the best samples produced by performing Potential of Zero Charge analysis, UV-visible region scanning, X-Ray Diffraction analysis and Raman spectroscopy. According to the best results obtained in the factorial design, studies were carried out regarding the removal of the MB in aqueous medium, evaluating the influence of pH, adsorption equilibrium and kinetics. It was found that the best pH for adsorption is between 5-6, the maximum adsorption capacity predicted by the Langmuir model is 365.14 mg.g⁻¹ for sample OG0123, and 504.77 mg.g⁻¹ for sample OG0125, and the equilibrium data better fitted the Temkin model. The equilibrium can be reached quickly in less than 20 min of experiment. Finally, the study of colour and turbidity removal of a real textile effluent, using adsorption with the GO samples was carried out. In this case, mass, pH and kinetics were studied, and the best conditions were 30 mL of effluent for 1 mL of GO, 1 hour of adsorption and no pH correction. Then, the adsorbent settling time was studied after adsorption. It could be seen that the system stabilized in approximately 30 min. Parameters obtained for the crude effluent and the wastewater treated with GO were compared. The percentages of colour removal were over 75%; and for turbidity and COD removal, they were approximately 90% and 60%, respectively