Síntese coloidal aquosa sustentável de pontos quânticos nanoconjugados de Ag-In-S estabilizados por carboximetilcelulose para potenciais aplicações biomédicas e ambientais

Exportado OPUSMade available in DSpace on 2019-08-09T17:42:50Z (GMT). No. of bitstreams: 1 disserta__o_aislan_esmeraldo_paiva_mar_o19.pdf: 3653646 bytes, checksum: 47d061ac91c6fbd65a8b8e5b135776a6 (MD5) Previous issue date: 18Pontos quânticos (PQ), ou nanocristais de semicondutores, estão entre os nanomateriais mais pesquisados da atualidade. Suas atrativas propriedades óticas, eletrônicas e químicas têm grandes potenciais de aplicação nas áreas biomédica e ambiental. A busca pelo desenvolvimento sustentável fez com que as pesquisas se voltassem para o projeto de materiais que fossem menos agressivos à natureza, nesse âmbito, pontos quânticos de elementos como Ag, Cu, In e S aparecem como interessantes possibilidades, visto que a toxidade desses é inferior aos comumente PQ dos grupos II/IV-VI, como, CdS, PbS, entre outros. Além disso, outras vantagens como a grande disponibilidade de reagentes, energias de banda proibida adequadas a diversas aplicações e boa fotoestabilidade mostram o potencial deste grupo de materiais. No presente trabalho, pontos quânticos ternários de Ag-In-S (AIS) conjugados com o polímero carboximetilcelulose (CMC) foram sintetizados. A rota de síntese escolhida foi a química coloidal aquosa à temperatura ambiente, visando-se a ideia de sustentabilidade, simplicidade e baixo custo na produção de nanopartículas com eficiente emissão fluorescente. Como parâmetros a serem avaliados, pH do meio e grau de substituição (DS) da CMC foram variados com intuito de verificar possíveis efeitos nos processos de nucleação e crescimento das partículas. Foram investigadas suas influências sobre as propriedades óticas de absorção e emissão. As propriedades físico-químicas foram avaliadas através da carga superficial, diâmetro hidrodinâmico e interação partícula-ligante. Já as propriedades morfológicas através do tamanho e das fases presentes. Os resultados evidenciaram a efetiva síntese de nanopartículas de AIS sob regime de confinamento quântico e estáveis em meio aquoso com tamanho médio de 3,0 nm. Esses nanoconjugados apresentaram emissão na faixa de comprimento de onda entre 500 e 900 nm, sendo a intensidade variável de acordo com a condição de síntese (pH 5,0 - 12,0 e DS 0,7/DS 1,2). Além disso, realizou-se a formação da estrutura núcleo/casca AIS/ZnS (ZAIS), obtendo-se um rendimento quântico (QY) de 5,0 %, evidenciando aumento de 70 % em relação ao QY dos PQ de AIS (3,0 %). Com relação ao tempo de vida médio, obteve-se 325 e 369 ns para AIS e ZAIS respectivamente, tais valores foram maiores que aqueles de comumente utilizados corantes orgânicos, como a fluoresceína. Finalmente, estes nanoconjugados, livres de metais pesados, demonstraram citocompatibilidade in vitro e alta emissão fluorescente ix para bioimagens de células normais e cancerígenas. Estes resultados trazem o potencial de aplicação dos PQ sintetizados na área biomédica e ambiental, como na produção de bioimagens e energia solar, por exemplo.Quantum dots (QD) or semiconductor nanocrystals are within the most researched nanomaterials currently. Their attractive optical, electronic and chemical properties have wide potential in biomedical and environmental fields. The pursuit of the sustainable development implied in the design of lesser hazardous materials to the nature; considering this idea, quantum dots based on Ag, Cu, In, and S showed up as an option. Those elements have lower toxicity when compared to commonly II/IV-VI QD, such as CdS, PbS, among others. Moreover, other advantages as high reagent availability, suitable bandgap energy for several applications and photostability indicate the potential of that material group. In the present work, Ag-In-S (AIS) ternary quantum dots stabilized by carboxymethylcellulose (CMC) were synthesized. The chosen route was the aqueous colloidal chemistry at room temperature aiming sustainability, simplicity and low cost on the production of efficient fluorescent particles. It was studied the variation of pH and CMCs degree of substitution and their influence on the nucleation/growth processes of the particles. It was also examined their influence on the optical properties of absorption and emission. Superficial charge, hydrodynamic diameter and particle-ligand interaction were investigated in order to evaluate physico-chemical properties. Regarding morphology, size distribution and crystal structure were assessed. Results demonstrated the effective synthesis of AIS-nanoparticles under quantum confinement regime and stable in aqueous medium with mean size of 3.0 nm. These nanoconjugates showed emission wavelength range between 500 and 900 nm, the intensity varying according to synthesis conditions (pH 5.0 - 12.0 e DS 0.7/DS 1.2). Furthermore, the synthesis of AIS/ZnS (ZAIS) core/shell QD was carried out, the obtained quantum yield (QY) was 5.0 %, representing an increase of 70 % related to AIS QY (3.0 %). Regarding the photoluminescence decay for AIS and ZAIS QD, the lifetimes measured were 325 and 381 ns, respectively, this value being greater than values of commonly used organic dyes, such as Alexa Fluor and fluorescein. Finally, these novel nanoconjugates, free of heavy metals, demonstrated in vitro cytocompatibility and high fluorescent emission for bioimaging of normal and cancer cells. The results elucidate the potential of these quantum dots to be applied in biomedical and environmental areas, such as bioimaging and solar energy, for instance