Sur les structures de surface et les propriétés catalytiques des intermétalliques à base d’aluminium

Replacing noble metal (Pd, Pt, Au) catalysts with inexpensive, environmentally harmless, active, selective, and stable substitutes is a big challenge for the chemical industry. Several aluminium-based complex intermetallic compounds have shown promises for alkynes and alkenes hydrogenation reactions, which are of interest in the chemical industry. It is the case for Al5Co2, Al13Co4 and Al13Fe4 quasicrystalline approximants. The study of their catalytic properties demands different approaches, both theoretical and experimental, in order to determine first their surface structures under ultra-high vacuum or reaction conditions, then their catalytic properties. The combination of surface science experiments (scanning tunneling microscopy, surface X-ray diffraction) and theoretical chemistry calculations (surface energies, adsorption energies and reaction pathways) allows for a better understanding of the key parameters behind the promising catalytic properties of these materials.Remplacer les catalyseurs à base de métaux nobles (Pd, Pt, Au) par des substituts peu coûteux, stables, sélectifs et actifs est un grand défi pour l’industrie chimique. Plusieurs intermétalliques complexes à base d’aluminium se sont révélés prometteurs pour les réactions d’hydrogénation d’alcynes et d’alcènes, importantes dans l’industrie des polymères. C’est le cas des approximants quasicristallins Al5Co2, Al13Co4 et Al13Fe4. L’étude des propriétés catalytiques de ces derniers nécessite plusieurs approches, théoriques et expérimentales, afin de déterminer les structures de surface hors et sous conditions de réaction, première étape avant la détermination des propriétés d’adsorption et des mécanismes de réaction. La combinaison d’expériences de sciences de surface (microscopie à effet tunnel, diffraction de surface des rayons X) et de calculs de chimie théorique (énergies de surface, énergies d’adsorption, chemins de réaction) a permis d’établir des modèles de surface détaillés, leurs propriétés d’adsorption et de mieux comprendre les facteurs clés à l’origine des propriétés catalytiques prometteuses de ces matériaux