Vers une meilleure compréhension et un meilleur contrôle du comportement des films composites de polyuréthane pour les actionneurs

The applications of electroactive polymers (EAPs) as soft actuators are numerous due to their lightweight, large electric field-induced deformation, and easy preparation in various shapes. Among dielectric EAPs, the polyurethane (PU) is a promising candidate due to its dielectric and mechanical properties, low cost, and tunable properties through composition control and incorporation of fillers. Research described in this thesis aims at a better understanding and control of polyurethane composites films behavior. Measuring the electromechanical coupling is delicate and complex. A wide range over several decades of the electromechanical coefficient values can be found in the literature for the polyurethane. With the help of two measuring technologies (lab-built benches) and Comsol simulations, it was firstly obtained a limited range for the coefficient values, and proved a substantial role of the Maxwell mechanism in relation to the electrostriction phenomenon. Well-controlled elaboration and measuring conditions are of prime importance, in terms of, for instance, humidity and electric fields levels. An investigation of the role of the nanofillers on the properties of oxygen-functionalized graphene nanoplatelets / polyurethane composites was then carried out. A large increase in dielectric constant and a slight mechanical reinforcement were obtained, whereas there was no improvement in electromechanical performance. The possible reasons for these discordant results were thus investigated using multiscale studies. Specific attention was paid on the role of the conduction mechanism and the dipolar and Maxwell Wagner Sillars interfacial polarizations. The discrepancy could be due to the moderate adhesion between the polymer and the graphene nanoplatelets, but also to the competition between the increased dielectric constant and the decreased electric field value seen by the polymer.Les polymères électroactifs (EAPs) trouvent de nombreuses applications en tant qu’actionneurs souples, compte tenu de leur légèreté, de grandes déformations sous champ électrique et de la facilité d’être élaborés sous diverses formes. Parmi les EAPs diélectriques, le polyuréthane est intéressant, de par ses propriétés diélectriques et mécaniques, un faible coût et des propriétés modulables via la composition et l’incorporation de charges. Les travaux de recherche décrits dans cette thèse ont pour objectif une meilleure compréhension et un meilleur contrôle du comportement de films composites à base de polyuréthane. La mesure du couplage mécanique est délicate et complexe. Une large gamme de valeurs du coefficient électromécanique, s’étalant sur plusieurs décades, est présentée pour le polyuréthane dans la littérature. Avec deux techniques de mesures (bancs de mesure développés au laboratoire) et des simulations Comsol, il a été obtenu des valeurs de coefficients sur une gamme beaucoup plus réduite, et indiquant un rôle considérable du mécanisme de Maxwell par rapport au phénomène d’électrostriction. Des conditions d’élaboration et de mesures bien contrôlées sont importantes, en termes notamment de taux d’humidité et de niveaux de champs électriques. Une étude a ensuite été menée sur le rôle des nanocharges sur les propriétés de composites polyuréthane / nanoplaquettes de graphène fonctionnalisé oxygène. Une augmentation de la constante diélectrique et un faible renforcement mécanique ont été obtenus, mais la performance électromécanique n’est pas améliorée. Les raisons possibles de ces résultats discordants ont été examinées avec des analyses multi-échelles. Une attention particulière a été portée sur les mécanismes de conduction et sur les polarisations dipolaires et interfaciale de type Maxwell Wagner Sillars. La faible performance peut venir de l’adhésion modérée entre le polymère et le graphène, mais aussi de la compétition entre l’augmentation de la constante diélectrique et la diminution du champ électrique réellement vu par le polymère