Modélisation des propriétés photophysiques moléculaires à l'aide de la théorie de la fonctionnelle de la densité

The control of the optical properties of molecules and materials represents a considerable challenge for high-tech applications. In particular, the accurate description of the excited states of chemically relevant molecular systems is intrinsically a difficult problem for quantum approaches. During this thesis, we tested how new generation exchange correlation functionals, such as non-parametrized double hybrids, can ameliorate the description of excited states. We provided a new way to get a global description of the computed excited states using an analysis based on the Global Transition Contribution Grids. Finally, the ability of current approaches in describing the excited states of molecular systems of interest in the domain of PhotoDynamic Therapy was also tested.Le contrôle des propriétés optiques des molécules et des matériaux représente un défi considérable pour les applications de haute technologie. En particulier, la description précise des états excités de systèmes moléculaires chimiquement pertinents est intrinsèquement un problème difficile pour les approches quantiques Au cours de cette thèse, nous avons testé comment des fonctionnelles d’échange et correlation de nouvelle génération, telles que les doubles hybrides non paramétrés, peuvent améliorer la description des états excités. Nous avons élaboré une nouvelle façon d'obtenir une description globale des états excités en utilisant une analyse basée sur les Global Transition Contribution Grids. Enfin, la capacité des approches actuelles à décrire les états excités des systèmes moléculaires d'intérêt dans le domaine de la thérapie photo-dynamique a également été testée