Evolution de la composition chimique de l'atmosphère au-dessus du bassin Méditerranéen: Forçages, mécanismes et scénarios

Subject to numerous anthropogenic (gaseous and particulate atmospheric pollution burden) and natural (desert dust events ...) forcings, but also heavily populated on its shores, the Mediterranean is recognized as a region particularly sensitive to the evolution of atmospheric pollutants and climate change. Today, the assessment of the future composition of the atmosphere in the Mediterranean is a major environmental and health issue. In particular, the simulation of the secondary organic aerosol (SOA) in the western basin remains little discussed in the literature, particularly because of the complexity of the subject. The ChArMEx (Chemistry-Aerosol MEditerranean Experiment) intensive campaign, which aims to scientifically evaluate the current and future state of the Mediterranean atmospheric environment, has given us the opportunity to improve our understanding of the organic fraction as well as total aerosols over the Mediterranean, using a 3D modeling approach.As a first step, different simulation schemes of organic aerosols (OA) taking into account the evolution of the semi-volatile organic compounds in the atmosphere (functionalization versus fragmentation), as well as the formation of the non-volatile SOA, have been implemented in the CHIMERE model. The comparison of these schemes with the measurements make it possible to highlight the main sources of OA formation in the western basin of the Mediterranean and to define the configuration of the most appropriate scheme for the simulation of this aerosol. We found that the scheme that takes into account the non-volatile SOA fragmentation and formation processes fits best to the mass cocnentration, oxidation state, and origin of the OA measured in the ChArMEx project, especially in Cap Corse and Mallorca.Subsequently, we utilized the CHIMERE model in order to present a detailed look at the future conditions of the Mediterranean basin. Future scenarios proposing different intensities for climate change have been investigated. In particular, the isolated effects of different drivers (regional climate, anthropogenic emissions and long-distance transport) have been identified, and the share of each in the evolution of the composition of the atmosphere for the main components of particulate matter has been estimated. In order to quantify the effect of the change of the scheme used for the simulation of the OA on future scenarios, 15 years of historic simulations and 15 years of future simulations were performed with three different OA simulation schemes. The results show that the percentage change in biogenic SOA can be underestimated by a factor of 2 in a simple scheme for the simulation of the SOA, compared to a scheme taking into account the functionalization, fragmentation and formation of non-volatile SOA.In order to bring a more regional perspective on the Mediterranean coasts, 5 years of simulations have been carried out on the PACA region on the south-eastern coasts of France, in order to study the exposure of the population to atmospheric pollutants, as well as the combined impact of demographic evolution (population change) and future atmospheric scenarios on this exposure in two case studies at the 2030 and 2050 horizons. The results show that the individual exposure as well as the cumulative exposure of the population decreases for most atmospheric compounds. On the other hand, the risk associated with the exposure of the entire population to ozone, biogenic SOA and desert dust could increase over large parts of the region, particularly in urban areas with high levels of population growth.Soumise à de nombreux forçages anthropiques (charge en polluants atmosphériques gazeux et particulaires) et naturels (recirculations côtières, évènements de poussières désertiques…), mais aussi fortement peuplée sur l’ensemble de ses rives, la Méditerranée est reconnue comme une région particulièrement sensible à l’évolution des émissions de polluants et au changement climatique. Aujourd’hui, l’évaluation de la composition future de l’atmosphère en Méditerranée constitue un enjeu environnemental et sanitaire majeur. En particulier, la simulation de l’aérosol organique secondaire (AOS) dans le bassin occidental reste un volet peu abordé dans les travaux de recherche, notamment en raison de la complexité du sujet. La campagne intensive ChArMEx (Chemistry-Aerosol MEditerranean Experiment), qui vise à l’évaluation scientifique de l'état actuel et futur de l'environnement atmosphérique méditerranéen, nous a offert l’opportunité d’améliorer notre compréhension de la fraction organique des aérosols de l’atmosphère au-dessus de la Méditerranée, par une approche de modélisation 3D. Dans un premier temps, différents schémas de simulation d'aérosol organique (AO) prenant en compte l'évolution de la matière organique semi-volatile dans l'atmosphère (fonctionnalisation versus fragmentation), ainsi que la formation de l'AOS non-volatile, ont été implémentés dans le modèle CHIMERE. La comparaison de ces schémas avec les mesures a permis de mettre en évidence les principales sources de formation de l’AO dans le bassin ouest de la Méditerranée et de définir la configuration du modèle la plus appropriée pour la simulation de cet aérosol. Nous avons constaté que le schéma qui prend en compte les processus de fragmentation et de formation de l’AOS non-volatile correspondait le mieux avec la masse, l’état d’oxydation et l’origine de l’AO mesurés dans le projet ChArMEx, notamment au Cap Corse et à Majorque.Dans un deuxième temps, nous avons mis en œuvre le modèle CHIMERE dans sa version améliorée afin de proposer une analyse future du bassin Méditerranéen. Des scénarios futurs proposant différentes intensités pour le changement climatique ont été investigués. Notamment, les effets isolés des forçages (climat, émissions anthropiques, transport longue-distance) ont été identifiés, et la part de chacun dans l’évolution de la composition de l’atmosphère a été estimée, pour les principaux composants de la matière particulaire. Afin de quantifier l’effet du changement de schéma sur l’évolution de l’AO sur les scénarios futurs, 15 années de simulations historiques et 15 années de simulations futures ont été effectuées avec trois schémas distincts. Les résultats montrent que le pourcentage de changement d’AOS biogénique peut être sous-estimé d’un facteur 2 dans avec un schéma simple pour la simulation de l’AOS d’origine biogénique, par rapport à un schéma prenant en compte la fonctionnalisation, la fragmentation et la formation de l’AOS non-volatile. Avec la volonté d’apporter un regard plus régional sur les côtes de la Méditerranée, 5 années de simulations ont été effectuées sur la région PACA, dans le but d’étudier l’exposition de la population aux polluants, ainsi que l’impact combiné de l’évolution démographique et de scénarios atmosphériques futurs sur cette exposition dans deux cas d’étude aux horizons 2030 et 2050. Les résultats montrent que l’exposition individuelle ainsi que le cumul d’exposition de la population diminue pour plupart des composés atmosphériques. En revanche, le risque lié à l’exposition de l’ensemble de la population à l’ozone, aux AOS biogéniques ainsi qu’aux poussières désertiques pourrait augmenter sur de larges parties du territoire, en particulier dans les zones urbaines montrant de forts taux de croissance démographique