Time-resolved X-ray absorption spectroscopy for warm dense matter study

L'étude des plasmas denses et tièdes est un domaine qui suscite aujourd'hui l'intérêt de nombreux groupes de recherche de part son large spectre d'applications. Ce régime de la matière, qui recouvre une densité proche de celle du solide et une température allant de 0.1 à une dizaine d'eV, est encore mal connu et présente une grande complexité de part son caractère partiellement dégénéré (électrons) et partiellement corrélé (ions). Afin d'ex- plorer ce régime, nous proposons de le sonder par spectroscopie d'absorption X près des seuils grâce à une source X ultra-rapide (ps), intense, produite par laser. La spectroscopie d'absorption X près des seuils (XANES, EXAFS) est un diagnostic qui permet l'étude de la structure atomique locale de milieux éventuellement non-cristallins (solides, liquides, plasmas denses et tièdes). Elle nécessite l'utilisation de sources X de large bande spectrale ajustée au seuil d'absorption de l'élément étudié. Ma thèse s'est déroulée en plusieurs étapes. Dans un premier temps, nous nous sommes attachés à développer une source X ultra-brève (quelques picosecondes) créées par laser et adaptée à la spectroscopie d'absorption X de l'aluminium. Nous avons réalisé une telle source X en utilisant le rayonnement de couche M de plasmas d'éléments de Z élevé, produits par une impulsion laser femtoseconde focalisée sur une cible solide : plus particulièrement issu du faisceau de transition 4f −3d. Le spectre d'émission de cette source a été étudié autour du flanc K de l'aluminium, c'est-à-dire dans la gamme de 1.50 à 1.75 keV. Une série d'expériences, consistant en des mesures spectrales et temporelles de l'émission X, a été effectuée avec un laser kHz (5 mJ, 30 fs), focalisé sur différentes cibles solides : Sm, Gd, Dy, Er et Yb. Les résultats ont été comparés avec des simulations Averroès - Transpec (code collisionnel - radiatif hors équilibre thermodynamique local, couplé à un traitement de la physique atomique en superconfigurations). Après optimisation, le rayonnement X étudié présente un spectre large-bande dans la gamme énergétique sou- haitée et une durée d'émission de ∼ 4 ps. Les intensités X atteintes sont de l'ordre de quelques 1e7 photons par tir, par eV et par sr, soit un rendement de 1‰ de l'énergie laser émis dans la gamme 1.50 - 1.75 keV. Dans un second temps, nous avons développé un spectromètre d'absorption X adapté aux caractéristiques des sources X créées par laser. Ce dispositif consiste en la mesure simultanée du spectre transmis par un échantillon d'aluminium et du spectre dit de référence qui consiste à mesurer directement le rayonnement X émis par la source à chaque tir laser. Cette mesure permet ensuite de calculer la transmission et donc l'absorption corrigée des fluctuations tir à tir de la source X. Des spectres d'absorption ont été enregistrés près du seuil K d'un échantillon froid d'aluminium (20°C), en accumulant quelques milliers de tirs laser (soit quelques secondes seulement à 1 kHz). Les structures XANES sont claire- ment identifiées et résolues avec un niveau de bruit inférieur à 1 %. De tels spectres XANES, obtenus sur des installations laser de hautes cadences, ouvrent des perspectives pour la réalisation d'expériences pompe - sonde sur de " petites " installations. Enfin, nous avons réalisé une expérience en collaboration avec le LULI, afin de caracté- riser un échantillon d'aluminium préalablement chauffé de façon isochore par un faisceau de protons issus de l'interaction entre une impulsion laser ultra-intense (∼ 1e19 W/cm2), ultra-courte (fs) et une cible solide d'or. Grâce à cette méthode, l'échantillon est très rapi- dement porté à de relativement hautes températures (jusqu'à une dizaine d'eV). Dans ces conditions, la détente du plasma n'intervenant qu'après quelques dizaines de picosecondes, il est possible de sonder le plasma tiède lorsque sa température est homogène et que sa densité est proche de celle du solide. En accord avec des travaux théoriques, les résultats expérimentaux montrent une disparition des structures XANES lorsque l'alumi- nium atteint une température de l'ordre de 1 eV. On attribue cette disparition à une perte de corrélation ion - ion. En perspective de cette étude, nous nous proposons d'étendre ce travail à l'analyse des plasmas denses et tièdes grâce à des techniques de chauffage diverses comme par exemple le chauffage par laser (fs), par propagation de chocs générés par laser (ns), ou encore par chauffage par rayonnement X ou XUV de type FEL (fs). Il est aussi envisagé d'étendre cette étude à d'autres éléments tels que le Fer.The possibility of producing, in a controlled way, matter at solid density (1-10 g/cc) while maintaining it at temperatures ranging from 0.1 to 100 eV has been for a long time a desired goal. At the boundary between condensed matter and plasma physics, the study of matter in the Warm Dense Matter (WDM) regime involves, nowadays, many laboratories worldwide. This state is still poorly understood and presents a very complex character, being partly degenerated (electrons) and partly correlated (ions). To explore this regime, we proposed to probe WDM by X-ray absorption fine spectroscopy with an ultra-fast X-ray source (ps), produced by ultra intense lasers. X-ray absorption fine spectroscopy, specifically XANES and EXAFS spectroscopy, is a diagnostic tool that allows the study of local atomic structures, even in non-crystalline states (solid, liquid, WDM, plasmas). It requires the use of broadband X-ray sources adjusted on the x-ray absorption edge of studied element. Several steps were necessary for the completion of this work. First, we had to develop an ultra-short X-ray source (a few picoseconds) created by laser and adapted to the X- ray absorption spectroscopy of aluminum. We developed such X-ray source by using the plasma M-shell emission of high Z elements, irradiated by a femtosecond laser. More precisely we used the broad and intense 4f − 3d transition arrays. The emission spectrum of this source has been studied around the aluminum K-edge which corresponds to the energetic range 1.50 - 1.75 keV. A series of experiments, consisting of temporal and spectral measurements of the X-ray emission was performed with a kHz laser (5 mJ, 30 fs) focused on different solid targets : Sm, Gd, Dy, Er and Yb. The results were compared with Averroes - Transpec simulations (collisional - radiative code with non local thermodynamic equilibrium, coupled with a superconfiguration treatment of atomic physics). After optimization, the X-ray emission presents a broadband spectrum in the energetic range of interest and a duration of ∼ 3 − 4 ps. The X-ray intensities are of the order of 1e7 photons per shot per eV per sr, representing a conversion rate of 1 ‰ of the laser energy emitted in the energy range 1.50 - 1.75 keV. In a second step, we developed a spectrometer adapted to X-ray absorption measurements with X-ray sources created by laser. This diagnostic involves the simultaneous measurement of the spectrum transmitted through an aluminum sample and the reference spectrum directly from the source, for each laser shot. This then allows us to calculate the transmission and therefore the absorption, corrected for X-ray source fluctuations. A specific effort has been made to minimize fluctuations and to obtain high quality spectra corrected for laser shot to shot variations and for spurious detector responses. X-ray absorption spectra were recorded for a cold aluminum sample (20 °C) by accumulation of data from a few thousand laser shots (i.e. a few seconds at 1 kHz). XANES structures are clearly identified and resolved with a noise level below 1 %. These high quality XANES spectra obtained with high repetition rate lasers provide opportunities to conduct pump - probe experiments on tabletop facilities. Finally, we performed an experiment in collaboration with the LULI laboratory (Ecole Polytechnique), the CEA and the INRS (Canada) to characterize a sample of aluminium isochoricaly heated by a laser accelerated proton beam. The ultra-intense (1e19 W/cm2), ultra-short (fs) laser pulse of the LULI 100TW facility was focused on a gold solid target to accelerate protons while a synchronised secondary laser beam is used to create the ultra-short X-ray backlighter, previously described. With this proton heating method, the sample is rapidly raised to relatively high temperatures (up to ten eV). Under these conditions, the expension of plasma becomes relevant only after a few tens of picoseconds and it is possible to probe the aluminum warm dense plasma when its temperature is uniform and its density is close to the solid one. In agreement with theoretical work, experimental results show a loss of XANES structures when the aluminum reaches a temperature of about 1 eV. We attributed this XANES structure vanishing to a loss of ion - ion correlation. In perspectives of this study, we propose to extend this work to the analysis of dense and warm plasmas by using different heating techniques such as laser heating (fs), laser shock propagation generated by laser (ns), or by X-ray or XUV FEL heating (fs). It is also planned to extend this study to other elements such as iron