Measurements, modeling and numerical simulations of effective optical properties of self-assembled metamaterials

Ce travail de thèse a été consacré à l’étude expérimentale, théorique et numériquede métamatériaux auto-assemblés constitués de nanoparticules d’or, opérant dans la gammedu visible. Nous nous sommes intéressés à trois types de structures différentes et avons analyséleurs propriétés optiques par ellipsométrie spectroscopique.Nous avons étudié expérimentalement et numériquement l’effet de la proximité d’un substratde haut indice sur la réponse plasmonique d’une nanoparticule, grâce à un système expérimentalconstitué de monocouches de nanoparticules d’or sur une multicouche de polyélectrolytes.Nous avons discuté d’un effet d’exaltation de la section efficace d’absorption des nanoparticulesaux plus faibles distances au substrat. Nous avons montré que des films composites denses depolymère et de nanoparticules d’or ont des réponses contrôlées par la fraction en or et qu’ilsse comportent, à haute fraction en or, soit comme des diélectriques soit comme des métauxselon la gamme de fréquence. Nous avons développé un modèle phénoménologique, adapté àde nombreuses situations, qui décrit bien les propriétés optiques des films. Enfin, nous avonsétudié des nanocomposites lamellaires à base de copolymères à blocs et de nanoparticules d’or.Nous avons montré comment avoir accès, pour certains systèmes, à l’extraction et la modélisationde leur anisotropie de permittivité, qui est affectée par la résonance plasmonique desnanoparticules.This PhD work was dedicated to the experimental, theoretical and numerical studyof the optical properties of self-assembled metamaterials made of gold nanoparticles, operatingat visible frequencies. We were interested in three different structure types and analyzed theiroptical properties experimentally by spectroscopic ellipsometry.We studied the effect of a high index substrate proximity on the plasmonic response of goldnanoparticles, both experimentally and numerically, on nanoparticle monolayers deposited ontopolyelectrolytes multilayers. We discuss an enhancement effect of the nanoparticle absorptioncross-section for small distances to the substrate. Dense polymer/gold nanoparticles compositefilms were shown to have tunable optical properties depending on their gold filling fractionand to behave, at high filling fraction, like a dielectric or a metal depending on the frequencyrange. We developed a phenomenological model, adapted to a large number of cases, whichsuccessfully describes the films optical properties. Finally, lamellar films made of block copolymersand gold nanoparticles were studied. We have shown how to access, for certain structuralconditions, the extraction and the modelisation of the effective permittivity anisotropy, affectedby the resonance of the nanoparticles