Ice Nucleating Particles in the Arctic: A story of their abundance, properties and possible origin from the Little Ice Age to the current age of unpreceded Arctic warming

Die Eisbildung in Wolken wirkt sich auf die Niederschlagsbildung, die optischen Eigenschaften, und die Persistenz der Wolken aus und beeinflusst somit das Wetter und das Klima. Sogenannte eisnukleierende Partikel (ice nucleating particle; INP), katalysieren den Gefrierprozess von Wolkentröpfchen und tragen so zur primären Eisbildung in Wolken bei. In dieser Arbeit wurden die Häufigkeit und die Eigenschaften von INP in der Arktis untersucht. Hierzu wurde ein Vielzahl an Proben analysiert: Proben zweier Eisbohrkerne (aus Spitzbergen und Grönland); Filterproben von Aerosolpartikeln, die an Bord eines Flugzeuges über dem arktischen Ozean nordöstlich von Grönland gesammelt wurden; Filterproben von Aerosolpartikeln, die an Bord eines Schiffes in der Nähe von Spitzbergen gesammelt wurden. Zusätzlich wurden auch Meeresoberflächenfilm-, Meerwasser- und Nebelwasserproben gesammelt. Es wurde festgestellt, dass die INP-Konzentrationen in der Arktis im Allgemeinen niedriger sind als in den mittleren Breiten. Und obwohl die INP-Konzentrationen bei einer Temperatur von Probe zu Probe eine hohe Variabilität aufweisen, bewegen sie sich seit der Kleinen Eiszeit im 16. Jahrhundert auf einem ähnlichen Niveau und zeigen keinen langfristigen Trend. Außergewöhnlich eisaktive Proben zeichnen sich durch hohe INP-Konzentrationen bei wärmeren Temperaturen (ca. über -15°C) aus. Die in diesen Fällen aktiven INP können auf einen biogenen Ursprung zurückgeführt werden. Ferner wurden eindeutige Hinweise auf das Vorhandensein lokaler mariner INP-Quellen gefunden in der Arktis gefunden. Dies ist ein interessantes Ergebnis, da auch gezeigt wurde, dass ohne signifikante Anreicherung während des Transfers vom Ozean in die Aerosolphase, die vorhandenen INP im Meerwasser die INP-Konzentration in der Luft nicht erklären können. Die INP-Konzentrationen Temperaturbereich unterhalb von -26°C, hingegen scheinen eher durch Ferntransport von Staub aus den mittleren Breiten und/oder terrestrischer Quellen in der Arktis bestimmt zu sein.:1 Introduction 2 Experimental 2.1 Campaign Overviews 2.1.1 Arctic Ice Cores 2.1.2 PAMARCMiP 2.1.3 PASCAL 2.2 Instrumentation 2.2.1 Droplet Freezing Assays 2.2.2 HERA 2.2.3 Low Volume Filter Sampler 2.2.4 SPIN 2.2.5 Sea and fog water sampling 2.2.6 Other Aerosol Instrumentation 2.3 Data analysis 2.3.1 INP concentration 2.3.2 Back trajectories 2.3.3 Sea ice fraction and thickness 2.3.4 Transmission Electron Microscopy 3 Results 3.1 INP measurements on Arctic ice core samples 3.1.1 Results & Discussion 3.1.2 Summary 3.2 Airborne INP measurements during PAMARCMiP 3.2.1 Results & Discussion 3.2.2 Summary 3.3 Ship-borne INP measurements during PASCAL 3.3.1 Results & Discussion 3.3.2 Summary 4 Summary and ConclusionIce formation in clouds impacts precipitation initiation, cloud optical properties, and cloud persistence, and hence influences weather and climate. At the base of the primary ice formation in clouds stands the ice nucleating particle (INP), which catalyzes the freezing process of cloud droplets. In this thesis, the abundance and properties of Arctic INP were investigated in samples from two ice cores (Svalbard and Greenland), in samples of aerosol particles collected on an aircraft over the Arctic ocean northeast of Greenland, and in ship-borne aerosol filter samples, as well as sea surface microlayer, bulk sea water and fog water samples collected in the vicinity of Svalbard. It was found that INP concentrations in Arctic are generally lower than in mid-latitudes. And while they show a high inter-sample variability, INP concentrations have been on similar levels since the Little Ice Age in the 16th century and show no long-term trend. Exceptionally ice-active samples are characterized by high INP concentrations at warmer temperatures (approximately above -15°C). The INP active in these cases were attributed to a biogenic origin. Furthermore, clear evidence for the presence of local marine INP sources was found in the Arctic. This is an interesting finding as it was also shown that without significant enrichment during the transfer from the ocean to the aerosol phase, the INP in the sea water can not explain the INP concentration in the air. INP concentrations temperature range below -26°C, on the other hand, appear to be determined more by long-range transport of dust from mid-latitudes and/or terrestrial sources in the Arctic.:1 Introduction 2 Experimental 2.1 Campaign Overviews 2.1.1 Arctic Ice Cores 2.1.2 PAMARCMiP 2.1.3 PASCAL 2.2 Instrumentation 2.2.1 Droplet Freezing Assays 2.2.2 HERA 2.2.3 Low Volume Filter Sampler 2.2.4 SPIN 2.2.5 Sea and fog water sampling 2.2.6 Other Aerosol Instrumentation 2.3 Data analysis 2.3.1 INP concentration 2.3.2 Back trajectories 2.3.3 Sea ice fraction and thickness 2.3.4 Transmission Electron Microscopy 3 Results 3.1 INP measurements on Arctic ice core samples 3.1.1 Results & Discussion 3.1.2 Summary 3.2 Airborne INP measurements during PAMARCMiP 3.2.1 Results & Discussion 3.2.2 Summary 3.3 Ship-borne INP measurements during PASCAL 3.3.1 Results & Discussion 3.3.2 Summary 4 Summary and Conclusio