Pengaruh Variasi Temperatur Dan Waktu Tahan Kalsinasi Pada Pembentukan Fasa Dan Ukuran Kristal t-ZrO2

Penelitian ini bertujuan untuk mensintesis serbuk zirkonia tetragonal nanometrik (secara umum disingkat t-ZrO2) dengan variasi ukuran kristal melalui metode pemurnian, alkali fussion, kopresipitasi dan kalsinasi. Sumber serbuk t-ZrO2 adalah pasir zirkon (ZrSiO4 atau ZrO2-SiO2) dari Kereng Pangi, Kalimantan Tengah. Langkah pertama pada sintesis serbuk t-ZrO2 pengoptimalan penggunaan HCl dan temperatur pelindiannya, sebelum kemudian disosiasi SiO2 untuk mendapatkan prekursor ZrO2 dan pembentukan t-ZrO2. Hasil analisis XRD dan XRF dari serbuk sintesis zirkon menunjukkan penggunaan konsentrasi HCl 0,5M dan temperatur 80 ℃ terbukti efektif untuk menghasilkan zirkon murni. Selanjutnya tahap alkali fussion dan kopresipitasi menghasilkan serbuk zirkonia amorf. Sampel serbuk zirkonia amorf tersebut dikalsinasi pada 700 ℃ hingga 850 ℃ dengan waktu tahan 1,3, 6 dan 9 jam guna membentuk fasa t-ZrO2 dan memvariasi ukurannya. Serbuk yang telah dikalsinasi selanjutnya dikarakterisasi dengan XRD (ex-situ) dan TEM. Hasil analisis kualitatif menunjukkan bahwa temperatur kalsinasi dan waktu tahan tersebut mampu dipertahankan fasa zirkonia tetragonal. Temperatur dan waktu tahan kalsinasinasi berakibat pada kenaikan ukuran kristal rata-rata. Ukuran kristal sampel pada temperatur kalsinasi 700℃ dengan waktu tahan 3, 6 dan 9 jam diperoleh secara berturut adalah 12, 17, dan 18 nm; temperatur kalsinasi 750 ℃ dengan waktu tahan 1, 3, 6 dan 9 jam, yaitu 10, 14, 18, dan 20 nm; sedangkan temperatur kalsinasi 800 ℃, yaitu 17, 19, 21, dan 22 nm; serta temperatur kalsinasi 850 ℃, yaitu 22, 25, 26, dan 28 nm. Uji TEM mengkonfirmasi bahwa serbuk ZrO2 yang dihasilkan sebagian besar adalah kristalit dengan ukuran yang sama dari hasil pengujian XRD (ex-situ). Pengujian secara in-situ (temperatur) menunjukkan bahwa pertumbuhan fasa zirkonia tetragonal mulai terjadi pada temperatur 900 ℃ selama 1 jam. Pengaruh temperatur dan waktu tahan kalsinasi (in-situ) pada pertumbuhan kristal menunjukkan ukuran kristal yang meningkat seiring dengan meningkatnya temperatur dan waktu tahan yang diberikan. Energi aktivasi zirkonia tetragonal ex-situ turun dari sekitar 75 kJ/mol pada waktu tahan 1 jam menjadi sekitar 25 kJ/mol pada waktu tahan 6 atau 9 jam. Sementara nilai energi aktivasi zirkonia tetragonal in-situ adalah 27,7 kJ/mol untuk waktu tahan 3 jam ======================================================================================================= This study aims to synthesize nanometric tetragonal zirconia powder (t-ZrO2) with various crystal sizes through purification, alkali fusion, coprecipitation, and calcination methods. The source of t-ZrO2 powder is zircon sand (ZrSiO4) from Kereng Pangi, Central Kalimantan. The first step in the synthesis of t-ZrO2 powder is optimizing the use of HCl and the leaching temperature, before then dissociating SiO2 to obtain ZrO2 precursors and the formation of t-ZrO2. The results of XRD and XRF analysis of zircon synthesis powder showed that the use of 0.5 M HCl concentration and a temperature of 80 ℃ proved as an effective to produce pure zircon. The next step is the alkali-fussion and coprecipitation of the zircon to produce amorphous zirconia powder. This powder were then calcined at 700℃ to 850℃ with holding time of 1, 3, 6, and 9 hours to form the t-ZrO2 phase and allow tetragonal zirconia size variation. The calcined powder was further characterized by XRD (ex-situ) and TEM. The results of the qualitative analysis showed that the variation of calcination temperature and holding time maintains the tetragonal phase. The tetragonal zirconia crystallite size changes with temperature and holding time, i.e., at 700℃ are 12, 17, and 18 nm after 3, 6, and 9 hours holding time, then at 750 ℃ are 10, 14, 18, and 20 nm after 1, 3, 6, and 9 hours holding time, at 800 ℃ were 17, 19, 21, and 22 nm; and at 850 ℃ were 22, 25, 26, and 28 nm. The TEM images confirmed that the resulting ZrO2 powder was mostly crystallites of the same size from the XRD (ex-situ) results. Meanwhile, the in-situ synchrotron XRD data showed that the growth of the tetragonal zirconia began to occur at a temperature of 900 ℃ for 1 hour. In-situ temperature and holding time also show the crystal growth. From the ex-situ measurement it was found that the activation energy of tetragonal zirconia decrease from about 75 kJ/mol (1 hour) to about 25 kJ/mol at a 6 or 9-hour holding time. While from the in-situ experiment, the activation energy value of tetragonal zirconia is 27.7 kJ/mol for 3 hours holding time