Improvement of recycled concrete aggregates properties by CO2 uptake : study of the pre-industrial feasibility

Par l’expansion démographique et l’urbanisation, le besoin de constructions reste fort et la démolition d’anciennes structures entraîne des taux importants de déchets de béton. Pour cela, les granulats recyclés (GR) sont une alternative pour la préservation des ressources naturelles. Cependant, leurs propriétés faibles (forte porosité et fort coefficient d’absorption d’eau) impactent la durabilité des bétons qui les incorporent. L’industrie cimentière est visée par sa forte émission de CO2, la production du ciment représentant 5 à 8 % des émissions à l’échelle mondiale. Le stockage du CO2 est une option envisageable pour contribuer à un objectif de neutralité carbone.Cette thèse, dans le cadre du Projet National FastCarb, porte sur le traitement par carbonatation accélérée des GR dans le but de stocker le CO2. Le procédé permet par la réaction des hydrates du ciment avec le CO2 dissous, la formation de carbonates de calcium et ainsi le stockage du CO2. Les deux objectifs sont d’une part l’obtention de la capacité maximale de stockage de CO2 par les GR, par l’optimisation des paramètres affectant la carbonatation et le transfert de connaissances du laboratoire à l’application industrielle et, d’autre part, l’effet de la carbonatation pour l’amélioration des propriétés faibles des GR. Deux protocoles interdépendants de carbonatation accélérée ont donc été mis en place, permettant une étude paramétrique propre à chaque dispositif, afin d’optimiser le taux de stockage de CO2 sur trois types de GR. Le protocole statique permet d’étudier l’effet de la teneur en eau, de la carbonatation naturelle initiale, du type de GR et de leur fraction, de la concentration de CO2 et de la température. Les résultats permettent d’optimiser le programme expérimental pour l’application d’un autre protocole dynamique, qui étudie l’effet du débit, de la durée du traitement et de la pression. L’amélioration des propriétés des GR est analysée par des techniques physico-chimiques : détermination de la teneur en pâte par acide salicylique, de la porosité accessible à l’eau, au mercure, du coefficient d’absorption d’eau, ATG, DVS et isothermes de fixation des ions chlorures.Les résultats montrent que le stockage de CO2 est optimisé en jouant sur les différents paramètres. La teneur en eau en est le paramètre essentiel, une teneur en eau optimale a été déterminée pour chaque GR pour un maximum de stockage de CO2. Elle dépend de leur coefficient d’absorption d’eau par une relation linéaire. D’autre part, la réserve en hydrates influe sur la capacité de stockage de CO2, les fractions fines possédant une porosité plus élevée et des teneurs en hydrates conséquentes ont le meilleur taux de stockage de CO2. Par ailleurs, l’état de carbonatation naturelle initiale affecte la carbonatation accélérée des GR, les GR RB 1-4 ont un taux de stockage faible (< 10 g/kg) car ils présentent une carbonatation naturelle totale, tandis que les GR Longrines 1-4 ont le taux maximal de 50 g/kg car ils ont une carbonatation naturelle initiale nulle. De plus, la concentration et la température jouent un rôle sur la dissolution des hydrates et sur la diffusion du CO2. Dans le protocole dynamique, le débit de gaz entraîne un approvisionnement constant en gaz, qui réagit avec la matrice cimentaire. Cependant, un gradient de pression trop élevé accentue la condensation du milieu, saturant en eau la cellule et décalant l’optimum de teneur en eau. Concernant le deuxième axe, la porosité et l’absorption d’eau diminuent par la formation des CaCO3. Cette formation affecte la microstructure des GR, par la migration de la macroporosité vers la microporosité. Les GR, par leur réduction de porosité, ont une diffusion faible des ions chlorures, cependant ils subissent l’effet négatif de la carbonatation sur leur durabilité, la consommation des réserves en hydrates entraine une fixation limitée des ions chloruresThe rise in urban population growth and cities urbanization is bringing with it greater demand for construction and the demolition of old structures results in high rates of concrete waste. Recycled concrete aggregates (RCA) are an alternative for the preservation of natural resources. However, their weak physical properties (high porosity and high water absorption coefficient) affect the durability of concretes that incorporate them. The cement industry is targeted by its high CO2 emissions; the cement production represents 5 to 8 % of CO2 worldwide emissions. The storage of CO2 is a possible option to contribute to a goal of carbon neutrality.This thesis, as part of the National Project FastCarb, focuses on the treatment by accelerated carbonation of RCA in order to increase their physical properties and to store CO2. The process allows by the reaction of the hydrates of the cement with dissolved CO2, the formation of calcium carbonates and thus the storage of CO2. The two objectives are, on the one hand, obtaining the maximum of storage capacity of CO2 by RCA, by optimizing the parameters affecting carbonation and the transfer of knowledge from the laboratory to industrial application and, on the other hand, studying the effect of carbonation for improving RCA weak physical properties. Two interdependent process of accelerated carbonation were set up, allowing a parametric study specific to each process, in order to optimize the rate of CO2 uptake on three RCA types. The static process allows studying the effect of water content, initial natural carbonation, RCA type and its fraction, CO2 concentration and temperature. The results leads to an optimization of the experimental program for the application of another dynamic process, which studies the effect of flow rate, treatment duration and pressure. The improvement of RCA properties is analysed by different physico-chemical techniques: determination of the cement paste content by salicylic acid, water porosity, mercury intrusion porosimetry, water absorption coefficient, TGA, DVS and chloride ion binding isotherms.The results show that CO2 uptake is optimized by the various parameters. Water content is the key parameter; an optimum of water content has been determined for each RCA for a maximum of CO2 uptake. It depends on their water absorption coefficient by a linear relationship. On the other hand, hydrates content influences the CO2 uptake; sand fractions with their higher porosity and hydrates content have the best CO2 uptake. In addition, the initial natural carbonation state affects RCA accelerated carbonation; RCA-RB 1-4 have a lower CO2 uptake (