Understanding of deactivation modes of catalytic NOx treatment processes adapted to stationary sources

Cette étude est associée à une problématique industrielle visant à acquérir des connaissances fondamentales sur le fonctionnement de nouvelles technologies de post-traitement des fumées provenant de fours industriels et en particulier leur résistance face aux phénomènes de la désactivation. Aujourd’hui, la technologie catalytique est la plus efficace pour réduire les émissions d’oxydes d’azote (NOx). L’empoissonnement de catalyseurs V2O5-WO3/TiO2 par le potassium et l’arsenic issus de fours à combustion alimentés par des sources biomasses et des fours verriers ont été étudiés. L’empoisonnement a été simulé par imprégnation de potassium et d’arsenic pour différents rapports K/V et As/V correspondant à différents temps de fonctionnement de l’installation. L’étude cinétique a permis d’établir des relations structure-activité pertinentes permettant a priori d’établir un modèle prédictif permettant de prévoir une perte de performances d’un catalyseur SCR pour des rapports proches de 3. Dans ces conditions la sélectivité du catalyseur est fortement dégradée au profit d’une réaction secondaire non désirée : l’oxydation de l’ammoniac en NO.The aim of this study is in connection to industrial problem which consists in implementing the best available technologies for the purification of fumes from industrial furnaces and particularly to check their lifetime due to deactivation phenomena. Nowadays, the catalytic technology is highly efficient to treat tail gas before rejection in the atmosphere. V2O5-WO3/TiO2 is recognized as benchmark catalyst and has been investigated in this study for the abatement of NOx. Poisoning effects induced by potassium and arsenic due to the use of biomass sources as fuel and more specifically in the fabrication process of glass were investigated.Potassium and arsenic poisoning have been simulated taking different K/V and As/V ratios corresponding to various time exposures of the catalysts in typical running conditions. The kinetic study allows the establishment of structure-reactivity relationships which can a priori predict the deactivation corresponding to a quasi-complete degradation of the catalysts for atomic ratios reaching 3. In these conditions, it was found that the selectivity is strongly altered mainly due the occurrence of undesired reactions: the ammonia oxidation to NO