Investigation of grain boundaries within uranium dioxide ceramics

Les joints de grains (JdG) jouent un rôle majeur dans les propriétés macroscopiques des pastilles de dioxyde d'uranium (UO2) utilisées comme combustibles dans les réacteurs nucléaires. Afin de mieux comprendre le comportement thermomécanique de cette céramique sous irradiation, il est essentiel de mieux connaître les JdG d’intérêt dans l’UO2 polycristallin, puis de déterminer expérimentalement leurs propriétés énergétiques et mécaniques.Dans ce contexte, les JdG spéciaux ont été caractérisés par MEB-EBSD sur des échantillons d’UO2 polycristallin de différentes microstructures pour étudier l’effet des conditions de frittage et de la nature de la poudre sur leur distribution. La proportion de JdG spéciaux est peu influencée par les conditions d’élaboration. Puis, les angles dièdre ψ de ces JdG ont été évalués en appliquant la ″théorie du gravage thermique″. L’approche expérimentale a été comparée à des simulations numériques. Les résultats obtenus montrent que la théorie de Mullins peut être utilisée pour déterminer expérimentalement l’énergie du JdG si l’on utilise des valeurs d’énergies de surface identiques à la racine du sillon des JdG possédant le même axe de rotation. En parallèle, deux bicristaux, composés des JdG symétriques de flexion Σ5 avec deux plans différents, ont été élaborés par « soudage-diffusion » à haute température à partir de deux monocristaux orientés. La structure atomique du JdG Σ5 (031) examinée par MET-HR montre qu’il contient une symétrie miroir associée à une opération de glissement. Enfin, des essais préliminaires de flexion sur micropoutres ont été effectués pour évaluer la ténacité et la contrainte à la rupture de ce JdG.Grain boundaries (GBs) play a major role in the macroscopic properties of uranium dioxide (UO2) pellets used as nuclear fuels in reactors. In order to better understand the thermomechanical behavior of this ceramic under irradiation, it involves, on the one hand, identifying the GBs of interest in the polycrystalline UO2 and, on the other hand, experimentally determining their energetic and mechanical properties.In this context, several pellets possessing different microstructures were investigated by using EBSD SEM technique to study the effects of sintering parameters and of the nature of powder on the evolution of the population and the distribution of special GBs. The proportion of special GBs is little influenced by the processing conditions or the nature of the powder, but it decreases slightly as the grain size increases.Then, the dihedral angles ψ of these GBs were evaluated by applying the ″ thermal etching theory ″. The experimental approach was compared to numerical simulations. The results obtained leads to an excellent agreement, suggesting that the Mullins theory can be used in UO2 ceramics to experimentally determine the formation GBs energies by using identical γs at the root of the GB groove possessing the same rotation axis. In parallel, two bicrystals, comprising symmetrical tilt Σ5 GBs with two different planes, were elaborated by “diffusion-bonding” at high temperature from two oriented single-crystals. The atomic structure of Σ5 (031) was examined by HRTEM, showing that this GB contains a glide mirror symmetry. Finally, preliminary micro-cantilever bending tests were performed to assess local toughness and strength in this GB