Dynamique de la fragmentation de molécules simples induite par impacte d'ion multichargé

The aim of this work is to study the dynamics of swift multicharged ion-induced fragmentation of diatomic (CO) and triatomic (CO2) molecules. Performed at the GANIL facility, this study used the Recoil Ion Momentum Spectroscopy technique (RIMS), which consists of time-of-flight mass spectrometer, coupled with a multi-hit capability position sensitive detector (delay line anode). The high-resolution measurement of the kinetic energy distribution released (KER) during the CO fragmentation points out the limitation of the Coulomb Explosion Model, revealing, for example, the dication CO2+ electronic state contribution in the case of C+/O+ fragmentation pathway. Furthermore, the multi-ionization cross section dependence with the orientation of the internuclear axis of CO is compared with a geometrical model calculation. Finally, different behaviours are observed for the dissociation dynamics of a triatomic molecule (CO2). While triple ionization leads mainly to a synchronous concerted fragmentation dynamics, a weak fraction of dissociating molecule follows a sequential dynamics involving CO2+ metastable states. In the case of double ionization, (CO2)2+ dication dissociation dynamics is asynchronous concerted and has been interpreted using a simple model involving an asymmetrical vibration of the molecule.Ce manuscrit présente une étude de la dynamique de la fragmentation de molécules diatomiques (CO) et triatomiques (CO2) induite par impact d'ions multichargés rapides, dans un régime de vitesse de collision où l'ionisation de la cible est le processus dominant. Réalisée au GANIL, cette étude a nécessité la mise en œuvre une technique dite de "Spectroscopie d'Impulsion d'Ions de Recul" consistant en l'association d'un spectromètre de masse par temps de vol et d'un détecteur à localisation multi-impact basé sur une anode à ligne à retard. La mesure à haute résolution des distributions d'énergie cinétique (KER) des fragments issus de la dissociation de la molécule CO a permis de séparer et d'identifier les états électroniques excités du dication (CO)2+ peuplés lors de la collision, confirmant ainsi les limitations du modèle de l'explosion coulombienne. Le rôle de l'orientation de l'axe intermoléculaire de la molécule CO par rapport à la direction du faisceau projectile incident sur les sections efficaces a été mesuré et comparé aux prédictions d'un modèle géométrique. Enfin, différents comportements de la dynamique plus complexe de la fragmentation de la molécule CO2 ont été mis en évidence. Notamment, la triple ionisation de CO2 conduit majoritairement à une fragmentation concertée synchrone. Néanmoins, un comportement minoritaire a pu être observé et identifié comme associé à une fragmentation séquentielle impliquant un état métastable de l'ion moléculaire (CO)2+. Par contre, la fragmentation de l'ion moléculaire (CO2)2+ présente un caractère de type concerté asynchrone interprété à l'aide d'un modèle simple, mettant en jeu un mode de vibration asymétrique de la molécule