Magnétisme et ordre local des quasicristaux et liquides AlPdMn et AlMn

In order to understand the magnetic properties of AlPdMn and AlMn quasicrystals, a closely related crystalline phase, namely the approximant Μ-Al4Mn, was studied. N. M. R. experiments revealed the intrinsic and homogeneous nature of this magnetism. Susceptibility measurements were interpreted within a Kondo model which allowed to evaluate quantitatively the percentage of magnetic Mn atoms and to identify the magnetic site (non icosahedral environment). These results were generalized to quasicrystals. The electronic properties of AlCuFe and AlPdRe quasicrystals were also investigated. N. M. R. experiments showed an unusual relaxation of the nuclear magnetization that was partly interpreted by the presence of a dip in the electronic density of states at the Fermi level, characteristics feature of quasicrystals. Neutron scattering experiments and magnetic susceptibility measurements also allowed getting deeper insight into the magnetic properties and structure of AlPdMn and AlMn liquids, in equilibrium with quasicrystalline and approximant phases. The good agreement, at large momentum transfer values, between the measured structure factors and those calculated from models of liquids containing icosahedral-like clusters, as well as the analysis of the partial pair distribution functions in Al(MnCr) liquid alloys, are in favor of the presence of icosahedral local order in AlMn and AlPdMn liquids. The magnetism of these liquids strongly increases upon melting and goes on increasing in the liquid state with the temperature: a large part of Mn atoms or all of them bear a magnetic moment in the liquid state. An interpretation of these surprising results is discussed in relation with the local order evolution.Pour comprendre les propriétés magnétiques des quasicristaux d'AlPdMn et d'AlMn, nous avons étudié une phase cristalline approximante, Μ-Al4Mn. Des expériences de RMN ont révélé un magnétisme intrinsèque et inhomogène. Nous avons interprété des mesures de susceptibilité magnétique dans un modèle Kondo ce qui a permis de chiffrer la faible fraction d'atomes de Mn magnétiques et d'identifier le site magnétique (environnement non icosaédrique). Ces résultats ont été généralisés aux quasicristaux. Nous nous sommes également intéressés aux propriétés électroniques des quasicristaux d'AlCuFe et d'AlPdRe. Des expériences de RMN ont montré une évolution inhabituelle de la relaxation de l'aimantation nucléaire que nous avons en partie interprétée par la présence d'un creusement de la densité d'états électroniques au niveau de Fermi, caractéristique des quasicristaux. Nous avons par ailleurs étudié le magnétisme et la structure des liquides d'AlPdMn et d'AlMn, précurseurs de phases quasicristallines, par diffusion neutronique et mesures de susceptibilité magnétique. Le bon accord entre les facteurs de structure expérimentaux à grand vecteur de diffusion et des modèles de liquides contenant des agrégats icosaédriques ainsi que l'analyse des fonctions de distribution de paires partielles d'alliages d'Al(MnCr) sont en faveur de la présence d'un ordre local icosaédrique dans les liquides. Le magnétisme de ces matériaux augmente fortement à la fusion et également dans le liquide avec la température : une fraction importante voire tous les atomes de Mn portent un moment magnétique dans les liquides. Nous avons proposé une interprétation de ces résultats surprenants en relation avec l'évolution de l'ordre local