Matériaux dopés Ce3+ et Pr3+ pour laser UV accordable tout-solide : croissance cristalline, spectroscopie dans les états excités, fonctionnement laser

Mr VIVIEN Daniel, Professeur (Univ. Paris VI) Mr PETITE Guillaume, Ingénieur CEA (Ecole Polytechnique, Palaiseau) Mr POCHOLLE Jean-Paul, Ingénieur (THALES-Laser, Corbeville) Mr BETTINELLI Marco, Professeur (Univ. Vérone) Mr GIRARD Sylvain, Maître de conférence (ISMRA, Caen) Mr MONCORGE Richard, Professeur (Univ. Caen)This work is devoted to the study of Ce3+ and Pr3+ ions in fluoride or oxide single-crystals for a tunable laser emission in the UV spectral domain based on the 5d - 4f vibronic transition. Laser operation of the Ce3+ ion is studied in LiLuF4 and LiYF4 crystals then other systems doped with Pr3+ or Ce3+ are investigated. After a brief description of the Czochralski technique used for the synthesis of fluoride crystals and a review of their structural and optical properties, the first chapter presents the crystal field effect on the 4f5d energy levels as well as the spectroscopic properties of the interconfigurational 4fn ↑ 4fn-15d1 transitions. The second chapter is devoted to the study of LiLuF4:Ce3+ laser operation as well as gain and loss measurements in LiYF4:Ce3+ and LiLuF4:Ce3+ crystals in order to determine the limiting factors of the laser efficiency in these materials. Numerical simulations are also described so as to calculate the gain and the laser efficiency of these systems. The chapter III deals with the experimental and theoretical study of the Pr3+ ion 4f5d energy levels for a two-step pumping process. An excited state absorption (ESA) set-up allowing to probe the 4f5d levels from 4f2 metastable levels is presented. The spectra recorded by this technique are then interpreted thanks to a theoretical model taking into account the crystal field effect. The chapter IV presents the experimental results concerning the two-step pumping process of the Pr3+ ion in different materials as well as an efficiency evaluation using the measured ESA cross-sections obtained in the chapter III. An efficient Pr3+ - Ce3+ energy transfer is also demonstrated in view of using the Pr3+ ion as a sensitizer for the Ce3+ ion. Finally, this work ends with gain measurements, positive results being obtained in the case of the phosphates YPO4:Ce3+ and LuPO4:Ce3+.Ce travail est consacré à l'étude des ions Ce3+ et Pr3+ dans des monocristaux de fluorures et d'oxydes pour une émission laser accordable dans le domaine UV basée sur la transition vibronique 5d - 4f. Il s'agit d'étudier le fonctionnement laser de l'ion Ce3+ dans les cristaux de LiLuF4 et LiYF4 puis d'explorer d'autres systèmes dopés avec les ions Pr3+ ou Ce3+. Après une brève description de la technique Czochralski utilisée pour synthétiser les cristaux de fluorures et un rappel de leurs propriétés optiques et structurales, le premier chapitre présente l'effet du champ cristallin sur les niveaux d'énergie de la configuration 4f5d ainsi que les propriétés spectroscopiques liées aux transitions interconfigurationelles 4fn ↑ 4fn-15d1. Le chapitre II est consacré à l'étude du fonctionnement laser de LiLuF4:Ce3+ ainsi qu'à des mesures de gain et de perte dans les cristaux de LiYF4:Ce3+ et LiLuF4:Ce3+ afin de déterminer les facteurs qui limitent le rendement laser de ces matériaux. Des simulations numériques sont également décrites afin de calculer le gain et le rendement laser de ces systèmes. Le chapitre III porte sur l'étude expérimentale et théorique des niveaux d'énergie de la configuration 4f5d de l'ion Pr3+ en vue d'un pompage par étapes. Un montage d'absorption dans l'état excité (AEE) permettant de sonder les niveaux 4f5d depuis des niveaux métastables de la configuration 4f2 est présenté. Les spectres enregistrés par cette technique sont par la suite interprétés à l'aide d'un modèle théorique prenant en compte l'effet du champ cristallin. Le chapitre IV présente les résultats expérimentaux et théoriques concernant le pompage par étapes de l'ion Pr3+ dans différents matériaux. Un transfert d'énergie Pr3+ - Ce3+ efficace est également démontré en vue d'utiliser l'ion Pr3+ comme sensibilisateur de l'ion Ce3+. Enfin, ce travail se termine par des mesures de gain, lesquelles se sont révélées positives dans le cas des phosphates YPO4:Ce3+ et LuPO4:Ce3+