Etude expérimentale et modélisation de la stabilité des phyllosilicates soumis à un fort gradient thermique. Test dans le contexte du site géothermique de Soultz-sous-Forêts

Thermodynamic data of hydrated phyllosilicates, in particular clay minerals are not well known. The stability fields of these minerals, in particular versus temperature, are not well determined; following some authors they even do not exist, these phases being metastable. We have developped an experimental approach, in which a sequence of local equilibrium states between a fluid and produced minerals take place in a closed gold cell along a strong thermal gradient (Goffé et al., 1987). We obtain a sequence of secondary minerals produced near equilibrium as a function of temperature and we deduce the thermal stability fields of the corresponding mineral assemblages. The experiments were conducted in simple chemical systems : Mg-Al-Si-H2O (MASH), K-Al-Si-H2O (KASH), and K-Mg-Al-Si-H2O (KMASH). The sequences of crystallization observed along the thermal gradient are the same if one exchanges the position of the cells containing the initial reacting materials with respect to the thermal gradient end-members. This « reversibility » of our experiments shows that the crystallization sequences correspond to local equilibrium states. Following the temperature increase (from 200 to 350°C) one observes the following mineralogical sequences : dioctahedral smectite → trioctahedral smectite; kaolinite → donbassite → trioctahedral chlorite; smectite → illite → muscovite ; or even kaolinite → illite + smectite → donbassite ; theses mineralogical sequences are commonly observed in hydrothermal systems. They allow to develop a thermodynamic model for hydrated phyllosilicates, taking into account their hydration state, as a function of temperature. This model shows the stability fields of clay minerals between 200 and 350°C. The chemical and mineralogical dynamics showed in these experimental systems has been applied to predict the possible dissolutions and/or precipitations which may take place between the circulated hot fluid and the geothermal granitic reservoir in the Hot Fractured Rock geothermal system at Soultz-sous-Forêts. These processes may affect the duration of the geothermal reservoir, as a function of possible evolution in the morphology of the porosity related to the fracturation. Our experimental approach shows that feldspars and smectites are forming the major part of the total volume of silicates which may precipitate in addition to carbonates already described in previous studies and which were not considered here.Les phyllosilicates hydratés tels que les argiles sont à ce jour mal contraints thermodynamiquement. Leur domaine de stabilité, en particulier vis-à-vis de la température, est mal connu ; il est même inexistant pour certains auteurs, pour qui les argiles sont métastables. Nous utilisons un protocole expérimental dans lequel une succession d'équilibres locaux entre un fluide et des minéraux en précipitation se met en place le long d'un gradient thermique (Goffé et al., 1987). Nous obtenons ainsi une succession de minéraux néoformés à l'équilibre avec le fluide et la température, desquels nous déduisons les champs de stabilité thermique des différents assemblages minéralogiques. Les expériences ont été menées dans des systèmes chimiques simples : Mg-Al-Si-H2O (MASH), K-Al-Si-H2O (KASH), et K-Mg-Al-Si-H2O (KMASH). Les séquences de cristallisation observées le long du gradient thermique sont les mêmes lorsque les capsules contenant le matériel de départ sont interverties par rapport au gradient thermique. Cette « réversibilité » des expériences montre que les séquences de cristallisation sont bien l'expression d'un équilibre local. On observe, avec l'augmentation de température (de 200 à 350°C), les successions suivantes : smectite dioctaédrique → smectite trioctaédrique ; kaolinite → donbassite → chlorite trioctaédrique ; smectite → illite → muscovite ; ou encore kaolinite → illite + smectite → donbassite ; successions minéralogiques communément observées dans les systèmes hydrothermaux. Ces séquences expérimentales permettent de développer un modèle thermodynamique des phyllosilicates hydratés qui tient compte de l'évolution de leur état d'hydratation en fonction de la température. Ce modèle permet de mettre en évidence les champs de stabilité des argiles entre 200 et 300°C. Le dynamisme chimique et minéralogique mis en évidence dans ces systèmes expérimentaux est utilisé pour rendre compte des dissolutions/précipitations pouvant avoir lieu entre le fluide chaud et les épontes de granite dans le site de géothermie (Roche Chaude Fracturée) de Soultz-sous-Forêts, dont la pérennité dépend des éventuels changements de morphologie du réseau poreux lié à la fracturation. On constate expérimentalement que les feldspaths et les smectites forment l'ensemble du volume des silicates qui risquent le plus de précipiter, en plus des carbonates déjà décrits dans des études antécédentes et dont nous nous sommes affranchis dans cette étude