Cohérence temporelle des photons uniques émis par un nanocristal individuel de CdSe/ZnS

This thesis describes an experiment of Michelson interferometry realized to measure the time coherence of the emission of a single core/shell CdSe/ZnS nanocrystal. The difficulty for such a measurement resides in the fast (0.1 ms) diffusion of their emission line which broadens the measured spectrum. We introduce, in a quantum framework describing the experiment, a method called photon-correlation Fourier spectroscopy (PCFS), based on the measurement of short-delays correlations between the intensities detected at the outputs of the interferometer. Contrary to standard methods, PCFS combines good time- and spectral-resolution (which is theoretically calculated). This allows us to study single nanocrystals at 300, 20 and 10 K, and to characterize both their linewidth and spectral diffusion. We report a 6,5 micro-eV linewidth (corresponding to a 200 ps coherence time), better by almost two orders of magnitude than the linewidths measured by spectroscopy of a single nanocrystal (0.1-1 meV)Cette thése décrit une expérience d'interférométrie de Michelson réalisée pour mesurer la cohérence temporelle de l'émission d'un nanocristal individuel cœur/coquille de CdSe/ZnS. La difficulté d'une telle mesure réside dans la diffusion rapide (0,1 ms) de leur raie d'émission qui élargit le spectre mesuré habituellement. Nous introduisons, dans une description de l'expérience par un formalisme quantique, une méthode baptisée spectroscopie de Fourier à corrélation de photons (PCFS), reposant sur la mesure des corrélations aux temps courts entre les intensités détectées aux sorties de l'interféromètre. Contrairement aux méthodes spectroscopiques standard, la PCFS associe une bonne résolution temporelle à une bonne résolution spectrale (qui est calculée théoriquement en détail). Ceci nous permet d'étudier des nanocristaux individuels, à 300, 20 et 10 K, et de caractériser à la fois leur largeur spectrale et leur diffusion spectrale. Nous mesurons une largeur spectrale de 6,5 micro-eV (soit un temps de cohérence de 200 ps), meilleure de presque deux ordres de grandeur que les largeurs mesurées par spectroscopie d'un nanocristal individuel (0,1-1 meV)