Etudes in situ et ex situ par rayonnement synchrotron de la croissance d'îlots de Ge sur substrats de Si(001) nominaux et préstructurés.

The work presented in this manuscript focuses on the structural (size, strain, defects, composition) investigation of Ge nano-islands grown on both nominal and pre-patterned Si(001) substrates by Molecular Beam Epitaxy, using grazing incidence (anomalous) X-ray diffraction and scattering at the European Synchrotron Radiation Facility (ESRF). The samples were either prepared in independent MBE chambers and then characterized ex situ on the ID01 ESRF beamline, or they were characterized in situ during their MBE growth, using the BM32 ESRF beamline setup. The dynamical scattering effects occurring in grazing incidence have been studied on the basis of finite element simulations of the strain fields in nano-islands, revealing the strong influence of the incident angle on the intensity scattered by large islands. A novel X-ray method has been developed to detect the presence of defects and to study the structure of their core by concentrating on measurements along rods of scattering by defects passing through bulk forbidden reflections. In order to obtain new insight into the dynamics of growth phenomena, the shape, size, growth mode, composition and possible defects and/or atomic ordering inside all islands were characterized, as a function of deposition, deposition temperature, flux and possible annealing. The evolution of strain, the transition from elastic to plastic relaxation, the intermixing and the correlation of these internal paramtres with the different morphologies of the island have been addressed using in situ scattering methods. This study sheds light on the early transition to superdomes during a slow growth rate of Ge on Si(001) and reports a new shape of superdomes, which is the result of island coalescence. At last, the growth on nominal Si(001) surfaces was compared to growth on Si(001) surfaces that were patterned according to different procedures: e-beam lithography or wafer bonding followed by chemical etching. It has been shown that by tuning the surface curvature, it is possible to change the relaxation state and the overall elastic energy of islands without modifying their mean Ge composition. These results show new insight about the intermixing process which does not appear to be strain-driven but induced by surface-mediated diffusion processes.Les travaux présentés dans ce manuscrit sont consacrés à l'étude structurale (taille, déformation, défauts, composition) d'îlots de Ge sur substrats de Si(001) nominaux et pré-structurés durant ou après croissance par épitaxie par jet moléculaire, en utilisant la diffraction (anomale) des rayons X en incidence rasante àl'Installation Européenne de Rayonnement Synchrotron (ESRF). Les échantillons ont été caractérisés soit ex situ après croissance sur la ligne de lumière ID01, soit in situ durant leur croissance par EJM grâce au dispositif dédié sur la ligne BM32. Les effets dynamiques associés à l'utilisation de l'incidence rasante ont été étudiés sur la base de simulations des champs de déformations dans les nanostructures de Ge. Les résultats ont montré l'influence majeure de l'angle d'incidence sur l'intensité diffusée par les nano-objets de taille de l'ordre de la centaine de nanomètres. Une nouvelle technique de rayons X a été développée pour détecter leur présence et étudier la structure de leur coeur en se concentrant sur l'intensité diffusée par les défauts autour de réflexions interdites. Pour comprendre les dynamiques de croissance, la forme, la taille, le mode de croissance, la composition et la présence éventuelle de défauts et/ou d'ordre atomique à l'intérieur des nanostructures ont été caractérisés en fonction du dépôt, de sa température, de la vitesse de croissance et du recuit. L'évolution des déformations, la transition élastique-plastique, l'interdiffusion et leur relation avec les différentes morphologies des îlots ont été étudiés grâce à l'utilisation de techniques in situ de rayons X. L'étude a mis en évidence l'apparition précoce des dislocations dans les îlots durant la croissance lente de Ge sur Si(001) et la formation d'un nouveau type de superdomes qui résulte de la coalescence d'îlots. Enfin, les croissances sur surfaces Si(001) nominales et pré-structurées ont étécomparées. La structuration a été obtenue soit par lithographie électronique soit par collage moléculaire et attaque chimique. Ces études ont permis de montrer qu'en modulant la surface, il est possible de changer l'état de relaxation et l'énergie élastique totale des îlots sans modifier leur composition moyenne en Ge. Ces résultats ont aussi révélés que le processus d'interdiffusion n'est pas induit par la contrainte mais plutôt par les phénomènes de diffusion de surfaces