Etude de phénomènes non linéaires du second ordre dans les milieux diffusants en phase liquide. Définition et étude d'une configuration adaptée.

The experimental determination of the first-order optical rank-3 hyperpolarizability tensor is paramount for the development of new molecules endowed with non-linear optical properties. Hyper-Rayleigh scattering (HRS) is a non-linear light scattering technique where the molecules are within an isotropic solution. Because of orientational and statistical fluctuations, only six observables, i.e. six rotational invariants, are measured by HRS. So as to experimentally determine these six observables, we developed and implemented a dual-rotating-retarders polarimeter operating with a tunable pulse laser source and designed for hyper-Rayleigh scattering measurements. The experimental setup was first optimized by reducing the condition number of the polarization processing matrix, thus reducing the statistical errors. Then we calibrated the setup by using a reference sample devoted to wavelength conversion, so as to reduce the systematic errors. Finally, we performed HRS measurements on two well-known molecules, DR1 and Crystal Violet. La détermination expérimentale des composantes du tenseur d'hyper-polarisabilité est essentielle au développement de nouvelles molécules possédant des propriétés d'optique non-linéaire. La diffusion harmonique de la lumière (DHL) correspond à un phénomène de diffusion non linéaire de la lumière pour laquelle les molécules considérées sont dans une solution isotrope. Du fait des fluctuations d'orientations et de positions des molécules, seules six observables, où invariants orientationnels, sont mesurables par DHL. Afin de déterminer expérimentalement ces six observables, nous avons mis au point un polarimètre à lame de phase tournantes fonctionnant avec une source laser impulsionnelle accordable en longueur d'onde et dédié au mesures de diffusion harmonique de la lumière. Nous avons dans un premier temps optimisé l'architecture du montage polarimétrique en nous appuyant sur la réduction du nombre de conditionnement de la matrice d'appareil, réduisant par la même les erreurs statistiques. Puis nous avons étalonné le montage au moyen d'un échantillon référence dédié à la conversion de longueur d'onde, afin de réduire les erreurs systématiques. Enfin, nous avons réalisé des mesures de diffusion harmonique de la lumière sur deux molécules connues, le DR1 et le Cristal Violet