Dynamique de la réponse optique non-linéaire ultra-rapide d'une assemblée de nanoparticules d'or

Nanocomposite materials considered in this work are made of gold nanoparticles randomly spread in a silica matrix. They are characterized by a strong nonlinear optical response, due to the surface plasmon resonance (SPR). When the gold volume fraction increases, electromagnetic interactions and thermal exchanges between nanoparticles are no longer negligible. The experimental study of their influence can be performed using pulsed lasers.We first recall the characteristics of the linear optical response of these materials. Then we expose the numerical model which allows us to calculate their response to a subpicosecond laser excitation. We present the spectrally resolved pump-probe femtosecond setup we developed in order to carry out experimental studies. Finally, we demonstrate a selective excitation process due to electromagnetic interactions the influence of which is greater than the one of thermal exchanges between nanoparticles.Les matériaux nanocomposites étudiés sont constitués de nanoparticules d'or dispersées aléatoirement au sein d'une matrice de silice. Ils possèdent une forte réponse optique non-linéaire, qui s'explique par la résonance de plasmon de surface (RPS). Lorsque la fraction volumique en or augmente, les interactions électromagnétiques ainsi que les échanges thermiques entre nanoparticules ne sont plus négligeables. L'étude expérimentale de leur influence peut se faire en utilisant des lasers impulsionnels.Nous rappelons tout d'abord les caractéristiques de la réponse optique linéaire de ces matériaux. Puis nous détaillons le modèle numérique qui permet de simuler leur réponse suite à une excitation subpicoseconde. Nous présentons ensuite le dispositif pompe-sonde femtoseconde résolu spectralement développé dans l'équipe pour réaliser les études expérimentales. Enfin, nous mettons en évidence un processus d'excitation sélective dû aux interactions électromagnétiques et dont l'influence domine celle des échanges thermiques entre nanoparticules