Etude des Langasites magnétiques:<br />De la frustration magnétique au multiferroïsme

This PhD thesis presents the results of synthesis, structural and physical studies of Langasites with magnetic arrays. On one hand, on the compound Pr3Ga5SiO14 (which magnetic network is topologically equivalent to a kagomé net) it was shown by crystal electric field calculations that properties such as specific heat, energy levels measured by inelastic neutron scattering, and magnetic susceptibility (change of anisotropy at 130K) are driven by single-ion physics (without interactions). The origin of the dynamical magnetic signal observed at 50mK in spin echo spectroscopy remains unclear. The study of the Sm-Langasite is more difficult due to the high neutron absorption by the nuclei of samarium and the proximity of fundamental multiplet with excited levels. On the other hand, it was shown that compounds A3BFe3D2O14 (A = Ba, Sr, Ca, B = Nb, Ta, Sb, D = Si, Ge) with triangular array of Fe3+ triangles are magnetically ordering at 35K for compounds with Sb, or 26K without Sb, with magnetic moments lying in the plane of the triangles, oriented at 120 degrees from each other in a triangle, and helically modulated perpendicular to the plane of the triangles. Mean field calculations showed that the chiral crystal structure, resulting in twisted exchange paths, involves a direct correlation between magnetic chirality and helicity. The polarized neutron diffraction on single crystal showed additionally that a single triangular chirality together with a single helicity is stabilized. Measurements of the thermal variation of the dielectric constant indicate a magnetoelectric effect at the magnetic transition.Cette thèse présente les résultats des synthèses et études structurales et physiques de Langasites à réseaux magnétiques. D'une part, concernant le composé Pr3Ga5SiO14 à réseau magnétique topologiquement équivalent au réseau kagomé, il a été montré par des calculs de champ cristallin que les propriétés telles que la chaleur spécifique, les niveaux d'énergie mesurés en diffusion inélastique des neutrons, et la susceptibilité magnétique (changement d'anisotropie à 130K) sont gouvernées par une physique d'ions libres sans interactions. L'origine du signal magnétique dynamique observé en echo de spin reste encore inexpliquée. L'étude de la Langasite à réseau kagomé de Sm est rendue complexe par la forte absorption des neutrons par les noyaux de samarium et à la proximité du multiplet fondamental avec les niveaux excités. D'autre part, il a été montré que les composés A3BFe3D2O14 (A=Ba,Sr,Ca ; B=Nb,Ta,Sb ; D=Si,Ge) à réseau triangulaire de triangles de cations Fe3+ s'ordonnent magnétiquement à 35K pour les composés au Sb, 26K sinon, engendrant une structure à moments magnétiques dans le plan triangulaire, orientés à 120° dans chaque triangle, et modulée hélicoïdalement dans la direction perpendiculaire. Des calculs de champ moyen ont montré que la structure cristallographique chirale entraînant une torsion des chemins d'échange implique la corrélation directe entre chiralité et hélicité magnétiques. La diffraction de neutrons polarisés sur monocristal montre en plus que la structure est magnétiquement ferrochirale et mono domaine en hélicité. Des mesures d'évolution thermique de la constante diélectrique indiquent un effet magnétoélectrique à la transition magnétique