ANALYSES ET COMPORTEMENTS DES PARTICULES CREEES DANS UN PLASMA RADIOFREQUENCE BASSE PRESSION EN MELANGE METHANE/AZOTE.

In this work, the generation and characterization of particles in methane and methane-nitrogen radiofrequency discharges have been studied in order to understand the effect of nitrogen incorporation within the gas mixture onto the formation and the chemical structure of the carbonaceous particles. We have also analyzed the nitrogen effect of the particle behaviour on the electric characteristics of plasma. Whereas the incorporation of a small quantity of nitrogen within a methane plasma delays the particle formation without modifying their behaviour within the discharge, a greater incorporation of nitrogen ([N2]>30%) enhances the particle synthesis, modifies their behaviour within the discharge and leads to a multi-generation phenomenon for nitrogen-rich plasmas ([N2]>70%). For a particular gas mixture of 30% CH4 / 70% N2, we also put in evidence the presence of macroscopic instabilities corresponding to a phenomenon of electrostatic interactions between the two particle clouds at the cathodic and anodic sheath boundaries. These phenomena of multi-generations and instabilities were correlated with the variations of the electric characteristics of the discharge. Various characterization methods (SEM, FTIR, XPS, EDAX) are used to evidence the size modifications, the morphology and the chemical composition of the particles. These analyses show the emergence of nitrogenized bonds CN (simple, double and triple) and NH ones. For 10% CH4 / 90% N2 mixtures, we measured a N/C ratio close to 0,5. The increase of the nitrogen percentage also involves a graphitization of the particle chemical structure.Ce travail de thèse porte sur la synthèse et la caractérisation de poudres dans les plasmas radiofréquence basse pression de méthane et méthane-azote. Nous avons étudié le rôle du pourcentage d'azote dans le mélange gazeux sur la formation et la structure chimique des particules carbonées. Nous avons analysé l'influence du comportement des particules sur les caractéristiques électriques du plasma. Alors que l'incorporation d'une faible quantité d'azote au sein d'un plasma de méthane retarde la formation des particules sans modifier leur comportement au sein de la décharge, une plus grande incorporation d'azote ([N2]>30%) favorise la création des particules, modifie leur comportement au sein de la décharge et conduit à un phénomène de multi-génération pour les plasmas les plus riches en azote ([N2]>70%). Pour un mélange gazeux particulier de 30%CH4/70%N2, nous avons aussi mis en évidence la présence d'instabilités macroscopiques correspondant à un phénomène d'interactions électrostatiques entre les nuages de particules en limite de gaine cathodique et anodique. Les phénomènes de multi-générations et d'instabilités ont été corrélés avec les variations des caractéristiques électriques du plasma. Différentes techniques d'analyses (MEB, IRTF, XPS, EDAX) sont utilisées pour mettre en évidence les modifications de la taille, de la morphologie et de la composition chimique des particules. Ces analyses nous ont permis de mettre en évidence l'émergence de liaisons azotées CN (simples, doubles et triples) et NH. Pour des mélanges 10%CH4/90%N2 nous avons mesuré un rapport N/C proche de 0,5. Cette forte incorporation d'azote entraîne une graphitisation de la structure des particules