Etude hydrogéochimique de la mobilité de polluants inorganiques dans des sédiments de curage mis en dépôt: expérimentations, étude in situ et modélisations

In order to maintain navigation channels, periodic dredging of the bed sediments is carried out. In industrialised areas, these sediments may have been contaminated by discharged effluents. Therefore, significant quantities of contaminated sediments may be deposited, generally on the banks of the watercourse. Consequently, physicochemical alteration of these sediments, especially oxidation, plays a significant role in determining the mobility and hence eventual distribution of these contaminants. These mobilised toxic elements may represent a hazard for the soils and the aquifers in the vicinity of the deposited sediments. The objective of this study was to characterize and model the mechanisms responsible for the mobilization of the inorganic pollutants in the studied sediment. Both laboratory experiments and field studies were performed. The laboratory experiments consisted of performing leaching test under controlled and simplified conditions, on sediments contaminated with Pb, Zn and Cd, sampled after 5 years of ageing. To characterize both the mobile components (major elements and metals) and the mechanisms controlling their mobility, the leaching tests were performed as both static tests in the form of batch kinetic desorption tests and dynamic tests. The dynamic tests were performed as both batch, in the form of shaking cascade test and in column in order to account for the hydrodynamic factors. All the tests found that zinc and cadmium were reversibly bound to the sediment and underlined the importance of calcium concentration in determining their mobility by ionic exchange. After characterising both the composition of the sediment and the mechanisms controlling the metals motilities, a conceptual model of the sediment was devised in order to simulate the experiments. The model accounted for buffering capacity, mineral dissolution kinetics and ionic exchange. Simulations performed using the geochemical code CHESS gave good agreement with the results obtained from the batch experiments. The reactive transport code HYTEC was used to simulate the column experiments, using the same reaction parameters as for the batch simulations. The field studies were primarily related to the characterization of the sediment deposit. The thirty year old deposit contains a subsurface layer of very highly contaminated materials (Pb, Zn, Cd, As). On the surfaces of the deposit, oxidation of the sediment with precipitation of secondary phases such as carbonates and sulphates as well as (hydr)oxides is evident. However, due to the thickness of the deposit, the major phases of the system are sulphides. A piezometric study of the deposit identified three zones, differing in their texture, total metals content, hydrochemistry and hydrogeology. From these data in combination with geochemical modelling, it was possible to determine the mechanisms responsible for controlling the mobility of the metals. In order to evaluate the environmental impact of the sediment deposits the study also considered the subjacent horizons and aquifer. The high sorption capacity of the subjacent horizons was fount to be responsible for the retention of the investigated metals (Pb, Zn, Cd). Simulations of both saturated and unsaturated zones were performed by HYTEC to reproduce the site hydrogeology, coupled with a geochemical model accounting for ionic exchange and mineral precipitation. These simulations were used to predict the infiltration of metals into the subjacent aquifer. Moreover a survey of this aquifer was set up and confirmed the absence of contamination. Lastly, hydrogeological simulations were performed to investigate tracer dispersion in the aquifer, accounting for the local hydrogeology.L'entretien des voies navigables nécessite le curage régulier des cours d'eau. Dans les environnements industriels et miniers, les sédiments peuvent être contaminés par divers polluants. Dans le cas où ces derniers s'avèrent être mobiles, l'entreposage des sédiments de curage peut présenter un risque pour l'environnement. Cette étude a porté sur la caractérisation de la mobilité des métaux et des métalloïdes dans les sédiments mis en dépôt. Dans un premier temps, elle a été menée à l'échelle du laboratoire où des essais de lixiviation, en batch et en colonne, ont mis en évidence que le zinc et le cadmium sont mobilisables. L'interprétation des données a permis de déterminer les principales phases et les mécanismes (dissolution cinétique, échange ionique) susceptibles de contrôler la solution. Ces hypothèses ont permis d'élaborer un système simplifié du sédiment étudié qui, intégré aux codes géochimiques CHESS et HYTEC, a permis de reproduire l'ensemble des essais expérimentaux. La modélisation a souligné le rôle majeur du calcium en solution, sur la mobilité des métaux disponibles sous forme échangeable (Zn, Cd et Mn). La mobilité des contaminants inorganiques a également été appréhendée à l'échelle du terrain. Le site étudié contient des sédiments, fortement contaminés, mis en dépôt il y a 30 ans. Cette étape a consisté à caractériser les interactions eau/sédiment au sein du matériel entreposé, notamment par des calculs de spéciation. Puis la dissémination des métaux (Pb, Zn et Cd) vers les couches et l'aquifère sous-jacents au dépôt a été évaluée. Pour cela, des essais de sorption ont été réalisés et un suivi de la qualité des eaux de la nappe de la Craie a été mis en place autour et sous le site. Cette phase a été complétée par une phase de modélisation hydrogéochimique: en prenant en compte les écoulements en zone saturée et non saturée et les mécanismes géochimiques tels la précipitation et l'échange ionique, il a été possible d'évaluer que les temps de transfert des métaux, entre le dépôt contaminé et l'aquifère de la Craie, sont très lents. Ceci s'explique, notamment, par un pouvoir de rétention important des couches sous-jacentes au dépôt. Cette étude a montré qu'après leur mise en dépôt, les sédiments sont susceptibles de libérer les métaux qu'ils contiennent. Ces métaux, sont rapidement immobilisés sous forme secondaires telles les sulfates, les carbonates, les oxydes mais également sous forme échangeable. Ce mécanisme de rétention est réversible, l'immobilisation des métaux n'est donc pas définitive, mais il contribue cependant à retarder la dissémination des métaux dans l'environnement. Ainsi, à l'heure actuelle, aucune pollution de la nappe phréatique n'a été observée suite à la mise en dépôt de ces sédiments, même fortement contaminés