Synthèse et contrôle de la taille de nanocristaux de silicium par plasma froid. Application dans les domaines de l'optoélectronique et de la nanoélectronique.

In this thesis we have shown that one can synthesize silicon nanocrystals by using square- wave-modulated plasmas in silane-hydrogen gas mixtures. In our experimental conditions, by varying the growth time, we could control the size of silicon nanocrystals (from 4 nm to 12 nm). By measuring the size of the nanocrystals by transmission electron microscopy, we could calculate their radial growth rate. This later is proportional to the silane partial pressure in the gas mixture. By studying two types of plasmas, we have demonstrated the important role of atomic hydrogen for the obtaining of crystallized of nanoparticles. The precise control of size of the silicon nanocrystals has opened two fields of applications: (i) the fabrication of light emitting devices and (ii) the realisation of single electron transistors. For the first type of applications, a preliminary study has shown a blue shift of the photoluminescence peak when decreasing the size of silicon nanocrystals. It has been discussed on the basis of a quantum confinement effect combined with the passivation of the surface of the nanocrystals by a SiOx shell. We elaborated also light emission PIN diodes based on silicon nanocrystals. After the optimization of the PIN structure and of the deposition conditions of the intrinsic layer, we obtained an electroluminescence diode emitting in the range of infrared-visible at room temperature. For the second type of applications, we have studied the injection of charges in the silicon nanocrystals by AFM/KFM. Qualitative observations of injected charges were realized. Quantitative estimation of this charge as well as the effects of doping on the charge of the nanocristals deserves further studies.Dans cette thèse nous avons montré que l'on peut on peut synthétiser des nanocristaux de silicium en utilisant des plasmas pulsés de silane dilué dans l'hydrogène. Dans nos conditions de dépôt, en changeant le temps de croissance entre 100 msec et 1 seconde, nous avons pu contrôler la taille des nanocristaux (de 4 nm à 12 nm). A partir de la mesure de la taille des nanocristaux sur les images MET, nous avons pu calculer la vitesse de croissance radiale. Cette vitesse est proportionnelle à la pression partielle de silane dans le mélange gazeux. Nous avons également montré le rôle important de l'hydrogène atomique pour le processus de cristallisation des nanoparticules dans le plasma. La maîtrise de la synthèse des nanocristaux de silicium ouvre la voie à deux champs d'applications : (i) la fabrication de diodes électroluminescences et (ii) la réalisation de transistors à un électron. Pour la première application, une étude préalable de photoluminescence a montré un déplacement vers le bleu du pic de photoluminescence lorsque la taille des nanocristaux diminue. Cela est interprété à la fois comme un effet de confinement quantique et de passivation de la surface des nanocristaux par une coquille de SiOx. Nous avons également élaboré des diodes électroluminescence PIN basées sur les nanocristaux de silicium. Après une optimisation de la structure PIN et des conditions de dépôt de la couche intrinsèque, nous avons obtenu une électroluminescence dans la gamme infrarouge-visible à température ambiante. En vue de l'application aux transistors, nous avons fait des expériences préalables d'injection de charge dans les nanocristaux par AFM/KFM. L'observation qualitative des charges injectées a été réalisée. L'estimation quantitative de ces charges ainsi que l'étude de charges résiduelles dans des nanocristaux dopés est un domaine qui mérite d'être exploré dans l'avenir