Etude des matériaux sacrificiels absorbants et diluants pour le contrôle de la réactivité dans le cas d'un accident hypothétique de fusion du coeur de réacteurs de quatrième génération

In order to limit the consequences of a hypothetical core meltdown accident in Generation IV Sodium Fast Reactors, absorber materials in or near the core, such as boron carbide B4C, and diluting materials in thecore catcher will be used to prevent recriticality within the mixture of molten oxide fuel and molten structures called corium. The aim of the PhD thesis was to select materials of both types and to understand their behaviour during their interaction with corium, from chemical and thermodynamic point of view. Concerning B4C, thermodynamic calculations and experiments agree with the formation of two immiscible phases at high temperature in the B4C – UO2 system: one oxide and one boride. This separation of phases can reduce the efficiency of the neutrons absorption inside the molten fuel contained in the oxide phase. Moreover, a volatilization of a part of the boron element can occur. According to these results, the necessary quantity of B4C to be introduced should be reconsidered for postulated severe accident sequence. Other solution could be the use of Eu2O3 or HfO2 as absorber material. These oxides form a solid solution with the oxide fuel. Concerning the diluting materials, mixed oxides Al2O3 – HfO2 and Al2O3 – Eu2O3 were preselected. These systems being completely unknown to date at high temperature in association with UO2, first points on the corresponding ternary phase diagrams were researched. Contrary to Al2O3 – Eu2O3 – UO2 system, the Al2O3 – HfO2 – UO2 mixture presents only one eutectic and thus only one solidification path which makes easier forecasting the behaviour of corium in the core catcher.Afin de limiter les conséquences d’un hypothétique accident grave avec la fusion du coeur dans un réacteur à neutrons rapides de génération IV refroidi au sodium, la recriticité doit être évitée au sein du mélange de combustible oxyde et de structures fondus, appelé corium. Pour cela, des matériaux absorbants, tels que le carbure de bore B4C, seront utilisés dans ou près du coeur, et des matériaux diluants dans le récupérateur de corium. L’objectif de ce travail est de présélectionner des matériaux parmi ces deux types de familles et de comprendre leur comportement au contact avec le corium. Concernant le B4C, des calculs thermodynamiques et des expériences ont permis de conclure à la formation de deux phases immiscibles dans le système UO2 – B4C à haute température, une oxyde et une borure, ainsi qu’à la volatilisation d’une partie de l’élément absorbant bore. Cette séparation de phases pourra réduire l’efficacité de l’absorption neutronique au sein de la phase oxyde. Une solution à ce comportement serait d’augmenter la quantité de B4C ou d’utiliser un absorbant oxyde miscible avec le combustible. Eu2O3 ou HfO2 pourraient convenir car il a été montré qu’ils forment une solution solide avec UO2. Concernant le matériau diluant, les oxydes mixtes Al2O3 – HfO2 et Al2O3 – Eu2O3 ont été étudiés. L’interaction de ces systèmes avec UO2 étant inconnue à ce jour, les premiers points ont été recherchés sur les diagrammes ternaires correspondants. Contrairement au système Al2O3 – Eu2O3 – UO2, le mélange Al2O3 – HfO2 – UO2 présente un seul eutectique et donc un seul chemin de solidification ce qui permet de prévoir plus facilement la manière dont le corium solidifierait dans le récupérateur