DYNAMIQUE DE LA GENERATION D'HARMONIQUES DANS LES ATOMES ET LES MOLECULES

High-order harmonic generation by focusing of femtosecond laser pulses in gases can produce attosecond pulses trains in the XUV domain. In this thesis, we present a technique for optimizing the generation efficiency. Then we show how one can study dynamics in molecules under strong field through the characterization of the radiation. In a first part, by spatial phase manipulation, we shape the laser profile near focus in order to enlarge the generation volume. We demonstrate the possibility to create a flat top profile, 2.5 times larger than the Gaussian one. We study the harmonic generation in rare gases, experimentally as well as numerically. Although we did not observe significant enhancement of the harmonic signal, simulations performed at higher laser energies predict a gain in efficiency. In a second part, we show that the harmonic spectrum and phase from a set of aligned linear molecules present structures due to the characteristics of the molecule. We put in evidence a phase jump linked to quantum interferences during the recombination step. We study this phase jump dependencies with several parameters, such as the molecule's orientation or the generation intensity. Electronic dynamics during the recombination of the electronic wavepacket can be inferred from these measurements. Moreover, they should be used as a test bench for new model of molecular dynamics under strong fields.La génération d'harmoniques d'ordre élevé par focalisation d'impulsions laser femtosecondes et intenses dans des gaz permet d'obtenir des trains d'impulsions attosecondes dans l'XUV. Dans cette thèse, nous présentons une technique destinée à optimiser l'efficacité de génération, puis nous montrons comment la caractérisation du rayonnement permet l'étude de la dynamique des molécules en champ fort. Dans une première partie, par une manipulation de sa phase spatiale, nous transformons le profil du faisceau laser infrarouge au foyer afin d'agrandir le volume de génération. Nous mettons en évidence la possibilité de créer un profil carré, élargi d'un facteur 2.5 par rapport au profil gaussien. Nous étudions ensuite la génération d'harmoniques dans les gaz rares par un tel faisceau, à la fois expérimentalement et numériquement. Bien que nous n'ayons pu observer d'augmentation significative du signal harmonique, les simulations effectuées à plus forte énergie indiquent un gain d'efficacité. Dans une seconde partie, nous montrons que le spectre et la phase spectrale du rayonnement harmonique issu d'un ensemble de molécules linéaires alignées présentent des structures liées aux caractéristiques des molécules. Nous mettons en évidence la présence d'un saut de phase lié à un phénomène d'interférences quantiques lors de l'étape de recombinaison. Nous étudions la dépendance de ce saut de phase en fonction de différents paramètres, tels que l'orientation des molécules ou l'éclairement de génération. Ces mesures permettent l'étude de la dynamique électronique lors de la recombinaison du paquet d'ondes électroniques. De plus, elles devront servir de support pour les nouvelles modélisations du comportement des molécules en champ intense