Interdépendance entre contraintes, transition de phase et nanostructure lors de la croissance par pulvérisation magnétron de films métalliques : application au système Mo/Si

The present work is focused on understanding the underlying mechanisms for stress generation and relaxation during the 2D growth of low mobility metal thin films, an issue which remains largely unexplored. Stress evolution was monitored in situ and in real time during growth of Mo-Si magnetron-sputtered films on various substrates using the substrate curvature technique. A multi-beam optical stress sensor was used, which offers a sub-monolayer sensitivity and enables to probe changes in surface/interface stress, structural transitions and defect incorporation. The results are interpreted and discussed based on microstructural analysis using ex-situ XRD, EBSD, HRTEM and AFM observations. It is shown that the stress can be tailored by changing the nucleation conditions, the flux and energy of incoming particles. For Mo1-xSix metastable solid solutions on a-Si, a tensile stress rise, which develops after the film has become crystalline, is correlated with an increase in lateral grain size, and attributed to the volume change at the crystallization. By contrast, for the same deposition conditions, a compressive steady-state develops in films grown on c-Mo, after an initial tensile stress due to epitaxial coherence strain. Incorporation of excess atoms in the growing layer is identified as the main compressive stress source. We show that this process is driven by ballistic energy transfer. Depending on the deposited energy, atoms incorporates preferably at the grain boundary or in the bulk of grain, resulting in distinct stress states (biaxial or hydrostatic), as revealed by XRD on ion irradiated samples. Interdependence between the structural, electrical and elastic properties of Mo1-xSix films is revealed.Ce travail porte sur la compréhension des mécanismes de génération de la contrainte durant la croissance 2D de films métalliques de basse mobilité. L'évolution de la contrainte est suivie in-situ et en temps réel durant la croissance par pulvérisation magnétron de films Mo-Si par mesure de la courbure du substrat. Le dispositif optique multi- faisceaux utilisé offre une sensibilité sub-monocouche et permet ainsi de détecter des changements subtils de la contrainte de surface/interface, les transitions structurales et la formation de défauts dans le film. Les résultats sont interprétés et discutés sur la base d'observations ex-situ XRD, EBSD, HRTEM et AFM. Il est montré la possibilité d'ajuster la contrainte en changeant les conditions de nucléation, le flux et l'énergie des particules incidentes. Pour les solutions solides métastables Mo1-xSix sur a-Si, l'établissement au-delà d'une épaisseur critique d'une contrainte de tension, corrélée à l'augmentation de la taille latérale des grains, est attribuée à un changement de volume à la cristallisation du film. En revanche, pour des conditions similaires de dépôt, un état stationnaire en compression se développe dans les films dont la croissance est initiée sur c-Mo, après un stade initial en tension résultant d'une croissance en épitaxie, la formation de défauts est identifiée comme la source principale de cette contrainte compressive. Selon l'énergie des espèces pulvérisées, les atomes s'incorporent préférentiellement dans les joints de grains ou en interstitiel dans le grain, ce qui conduit à deux états distincts de contrainte, comme le révèlent les analyses XRD exsitu. Une interdépendance entre les propriétés électroniques et élastiques des films Mo1-xSix est également mise en évidence