Dispersion de nanotubes de carbone dans les polymères : de la nanostructuration aux composites hautes performances

Chapitres 2, 3, 4 et (partiellement) 5 rédigés en langue anglaiseWe have synthesized nanostructured composites of carbon nanotubes (CNT) in two different ways. The first method relies on the dispersion in a matrix of a masterbatch containing polymers and high loading of CNT. The masterbatch contents were optimized on the one hand to help the CNT dispersion and on the other hand to modify the properties of the matrix by structuring it. A masterbatch of poly(styrene-b-butadiene-b-methyl methacrylate) and CNT was re-dispersed in a fluoride polymer and yielded a stiff and ductile composite. We also used a reactive masterbatch with polyamide-6 (PA6) and CNT. The co-continuous morphology achieved after adding maleized polyethylene resulted in composites that combine stiffness, ductility, solvent resistance and electrical conductivity. The second method allowed us to demonstrate a specific interaction between PA6 and CNT inside nanostructured PE*/PA6 matrices. The PA6 adsorbs on the CNT resulting (above a percolation threshold) in a composite showing a microstructure of a soldered CNT network brazed by PA6. This brazed network yields composites with unique high temperature creep resistance. Surprisingly, we showed that after extracting the PE* matrix, the soldered network behaves like a gel. These new kinds of gels can be reversibly swollen by the addition of different solvents and possess dynamic electrical properties which depend on their swelling ratio.Nous avons synthétisé des composites nanostructurés de nanotubes de carbone (CNT) par deux approches différentes. La première approche se base sur la dispersion dans une matrice d'intérêt d'un masterbatch de polymère fortement chargé en CNT optimisé pour d'une part aider à la dispersion des CNT et d'autre part pour induire une nanostructuration de la matrice. Un masterbatch de poly(styrene-b-butadiene-b-methyl methacrylate) et de CNT re-dispersé dans une matrice de polymère fluoré a permis d'obtenir des composites chargés et néanmoins ductiles. Nous avons aussi utilisé un masterbatch réactif à base de polyamide-6 (PA6). La morphologie co-continue réalisée après ajout de polyéthylène maléisé (PE*) permet d'obtenir des composites cumulant : rigidité, ductilité, résistance aux solvants et conductivité. Dans la deuxième partie de ce mémoire, nous avons démontré une interaction spécifique entre la phase PA6 et les CNT de composites à matrice PE*/PA6 nanostructurée. Le PA6 s'adsorbe sur les CNT ce qui conduit (au dessus d'un seuil de percolation) à des composites possédant comme microstructure un réseau de nanotubes consolidé à ses jonctions par du PA6. Ce réseau " brasé " permet d'obtenir des composites avec des propriétés uniques de tenue haute température. De manière surprenante, nous avons démontré qu'après extraction de la matrice PE* le réseau de nanotubes consolidé se comporte comme un gel. Ces gels originaux peuvent être gonflés par différents solvants de manière parfaitement réversible et possèdent des propriétés électriques dépendantes de leurs taux de gonflement