Approche multi-échelle de la formation des particules secondaires

As part of the study of the evolution of Earth’s climate system, understanding the composition of gaseous and particulate atmospheric matter is a major issue in our understanding of Earth and its atmosphere, its past and its evolution. The secondary aerosols, i.e. formed from nucleation, represents the largest source in a number concentration of atmospheric particles but predicting, where, when and in what proportion these aerosols are formed in the atmosphere are still challenging. It is in this context that this study focused to complete our understanding of the process leading to the formation and growth of atmospheric secondary particles. Investigations conducted from long term field measurements at different altitude sites across Europe have made possible to highlight different vertical speciation of the nucleation process and that this phenomenon seems to be occur two times more frequently at the interface between the planetary boundary layer and the free troposphere than in the low planetary boundary layer. In addition these studies have been able to show that different nucleation path are enhanced according to the altitude, implicant a greater role in the process of formation induced by ions and volatile organic compounds at altitude sites. The contribution of this last family of compounds to the nucleation has also been examinated through numerous experimenal campaigns using reactive system as well as smog chambers experiments. Different behaviors of the new particle formation and nucleation parametrization depending on the chemical nature of the parent compound were pointed out. Finally, numerical studies based on both field and smog chamber experiments were conducted to confirm or explore, different numerical approaches to simulate the new secondary aerosol formation.Dans le cadre de l’étude de l’évolution du système climatique terrestre, comprendre la composition gazeuse et particulaire de l’atmosphère est un enjeu majeur dans notre compréhension de la Terre et de son atmosphère, de son passé et de son évolution à venir. Les aérosols secondaires, i.e. formés par nucléation, représentent la source la plus importante en nombre des aérosols atmosphériques mais prédire où, quand et en quelle proportion ces aérosols sont formés dans l’atmosphère demeure à ce jour un exercice peu fiable. C’est dans ce contexte que cette étude s’est attachée à compléter nos connaissances des processus conduisant à la formation et à la croissance des particules atmosphériques secondaires. Des études réalisées à partir de mesures de terrain à long terme sur différents sites d’altitude en Europe ont permis de mettre en évidence différentes spéciations verticales de la nucléation démontrant que ce phénomène semble être jusqu’à deux fois plus fréquents à la frontière avec la basse troposphère libre que dans la couche limite planétaire. D’autre part ces mêmes études ont pu mettre en évidence que les mécanismes conduisant à la nucléation de nouvelles particules se différencient avec l’altitude impliquant un rôle plus important de la voie de formation induite par les ions ainsi que des composés organiques volatils. La contribution de cette dernière famille de composés à la nucléation a été également testée durant plusieurs campagnes d’expérimentation en systèmes réactifs ainsi qu’en chambre de simulation atmosphérique. Différents comportements et paramétrisation de la nucléation selon la nature chimique du composé parent ont pu être mis en évidence. Enfin, des études numériques réalisées à partir de données de terrain et d’expérimentation ont permis d’explorer, d’infirmer, de confirmer et de proposer différentes approches numériques afin de simuler les évènements de formation des aérosols secondaires