Nanomécanismes de déformation des polymères semi-cristallins: étude in situ par microscopie à force atomique et modélisation.

The aim of this work is to study the nano-scale deformation mechanisms within the spherulitic structure of semi-crystalline polymers. The deformation mechanisms are imaged by atomic force microscopy. The originality of this work is the use of a home-made tensile drawing stage under the AFM head in order to perform in situ tensile tests. The observations performed on several semi-crystalline polymers (polyamide 6, polybutene, polycaprolactone) revealed fragmentation of crystalline lamellae and micro-crazing. These mechanisms appear from the end of elastic stage, and induce permanent deformation and degradation of mechanical properties. These experimental observations enable assuming that there is a coupling between plasticity and damage. The viscous contribution is first identified, then subtracted from the data of cyclic tensile tests in order to assess the damage and the plastic deformation. The damage evolution follows the same law for the various materials in spite of their large structural differences (lamellar thickness, spherulite diameter, glass transition temperature. . .). The mechanical behavior modeling based on the concept that the semi-crystalline polymers consist of a macromolecular network flanged by the crystalline structure. The behavior law has been developed with this concept including the damage law previously identified. This law has been implemented in a finite element program. Good fits of the experimental monotonic and cyclic tensile tests have been obtained together with fairly good predictions of the relaxation behavior of three studied materials.Les mécanismes de déformation de trois polymères semi-cristallins à morphologie sphérolitique ont été étudiés par microscopie à force atomique in situ à l'aide d'une machine de traction. Le polyamide 6, le polybutène et le polycaprolactone utilisés lors de cette étude se déforment tous par fragmentation lamellaire. Des micro-craquelures ont également été observées dans le polybutène. Ces deux mécanismes s'amorcent dès la fin du domaine élastique. Ils sont tous deux à l'origine d'une déformation permanente et d'une dégradation des propriétés mécaniques. Ces constations expérimentales ont conduit à l'hypothèse d'un couplage entre plasticité et endommagement. Après avoir identifié la contribution visqueuse pour chaque matériau, l'endommagement et la déformation plastique ont été mesurés par des essais de traction charge/décharge. Il s'est avéré que dans les trois matériaux de l'étude, l'évolution du dommage en fonction de la déformation plastique suit une unique loi malgré les nombreuses différences structurales (épaisseur des lamelles, diamètre des sphérolites, température de transition vitreuse . . .). Une loi de comportement a été établie d'une part sur le concept qu'un polymère semi-cristallin est constitué d'un réseau macromoléculaire bridé par la structure cristalline et d'autre part sur la constatation que la destruction de la structure cristalline induit un endommagement régi par la loi précédemment identifiée. Cette loi a été implémentée dans un code de calcul éléments finis. Elle permet de reproduire très convenablement les essais de traction monotones et cycliques de l'étude et de prédire le comportement en relaxation des polymères semi-cristallins