Une approche par la dynamique moléculaire à l'équilibre appliquée aux nanotubes de carbone, au graphène et au graphène de quelques couches

This thesis is devoted to the calculation of thermal contact resistance in various molecular systems based on carbon nanotubes (CNTs) and few layer graphene (FLG). This work has been performed through equilibrium molecular dynamics (EMD) simulations. We adopted the temperature difference fluctuations method in our EMD calculations. This method only needs the input of the temperatures of the subsystems whereas the heat flux, which is involved in all the other approaches, remains more difficult to compute in terms of simulation time and algorithm. Firstly, three cases were studied to validate this method, namely: (i) Si/Ge superlattices; (ii) diameter modulated SiC nanowires; and (iii) few-layer graphenes. The validity of the temperature difference fluctuations method is proved by equilibrium and non-equilibrium MD simulations. Then, by using this method, we show that an azide-functionalized polymer (HLK5) has a lower contact resistance with CNT than the one between CNT and PEMA, because HLK5 could form covalent bonds (C-N bonds) with CNT through its tail group azide, while only weak Van der Waals interactions exist in the case of CNT-PEMA contact. The data from our EMD simulations match with the results from experiments in a reasonable range. We then report the thermal contact resistance between FLG and a SiO2 substrate, which could be tuned with the layer number. Taking advantage of the resistive interface, we show that a SiO2 /FLG superlattices have a thermal conductivity as low as 0.30 W/mK, exhibiting a promising prospect in nano-scale thermal insulation. In the last part, we investigated the layer number dependence of the cross-plane thermal resistances of suspended and supported FLGs. We show that the existence of a silicon dioxide substrate can significantly decrease the cross-plane resistances of FLGs with low layer numbers, and the effective thermal conductivities were increased accordingly. The Frenkel-Kontorova model was introduced to explain the substrate-induced band gaps in FLG dispersion relations and the corresponding thermal energy transfer. The enhanced thermal conduction in the cross-plane direction is ascribed to the phonon radiation that occurs at the FLG-substrate interface, which re-distributes the FLG in-plane propagating energy to the cross-plane direction and to the substrate.Cette thèse se concentre sur le calcul des résistances thermique de contact dans plusieurs systèmes moléculaires à base de nanotubes de carbone (NTCs) et de quelques couches de graphène (QCG). Ce travail a été réalisé en utilisant la méthode de simulation par dynamique moléculaire à l’équilibre (DME). Nous avons utilisé la méthode basée sur les fluctuations de la différence de température dans nos simulations de DME. Cette méthode ne nécessite que l’entrée des températures des sous-systèmes quand le flux thermique, qui intervient dans toutes les autres approches, reste plus difficile à calculer en terme de durée de simulation et d’algorithme. Premièrement, trois cas ont été étudiés pour valider cette méthode : (i) des super-réseaux Si/Ge ; (ii) des nanofils de SiC de plusieurs diamètres ; et (iii) QCGs. La validité de la méthode par fluctuation de la différence de température est démontrée par des simulations de dynamique moléculaire à l’équilibre et hors-équilibre. Ensuite, avec cette méthode, nous montrons qu’un polymère fonctionnalisé azoture (HLK5) a une plus faible résistance de contact avec un NTC que la résistance entre un NTC et un PEMA, car HLK5 forme des liaisons covalentes (C-N bonds) avec un NTC par le groupement azoture de sa queue, quand seul de faibles interactions de van der Waals existent dans le cas d’un contact NTC-PEMA. Les données de nos simulations de DME concordent raisonnablement avec les résultats expérimentaux. Nous rapportons ensuite la résistance thermique de contact entre QCG et un substrat de SiO2, qui peut être contrôlée par le nombre de couches de graphène. Avec l’avantage d’une interface résistante, nous montrons que des super-réseaux SiO2/QCG ont une conductivité thermique descendant sous 0.30 W/mK, ce qui est une perspective prometteuse pour l’isolation thermique à l’échelle du nanomètre. Dans la dernière partie, nous recherchons la dépendance de la résistance thermique inter-plan avec le nombre de couches de graphène pour des QCG suspendus ou supportés. Nous montrons que la présence d’un substrat de dioxyde de silicium peut significativement réduire les résistances inter-plan de QCG possédant peu de couches de graphène, et la conductivité thermique effective est augmentée en accord. Le modèle de Frenkel-Kontorova a été introduit pour expliquer les bandes interdites induites par le substrat dans la relation de dispersion de QCG et le transfert d’énergie thermique correspondant. L’augmentation de la conduction thermique inter-plan est attribuée au rayonnement de phonons à l’interface QCG-substrat, qui redistribue l’énergie se propageant dans le plan du QCG en énergie dans la direction inter-plan et dans le substrat