Stabilité de systèmes complexes d'intérêt biologique sous rayonnements ionisants.

This PhD work presents the study of stability of molecular systems of biological interest in the gas phase after interaction with ionising radiations. The use of ionising radiation can probe the physical chemistry of complex systems at the molecular scale and thus consider their intrinsic properties. Beyond the fundamental aspect, this work is part of the overall understanding of radiation effects on living organisms and in particular the use of ionizing radiation in radiotherapy. Specifically, this study focused on the use of low-energy multiply charged ions (tens of keV) provided by the GANIL (Caen), which includes most of the experiments presented. In addition, experiments using VUV photons were also conducted at synchrotron ELETTRA (Trieste, Italy). The biomolecular systems studied are amino acids and nucleic acid constituents. Using an experimental crossed beams device allows interaction between biomolecules and ionising radiation leads mainly to the ionization and fragmentation of the system. The study of its relaxation dynamics is by time-of-flight mass spectrometry coupled to a coincidences measurements method. It is shown that an approach combining experiment and theory allows a detailed study of the fragmentation dynamics of complex systems. The results indicate that fragmentation is generally governed by the Coulomb repulsion but the intramolecular rearrangements involve specific relaxation mechanisms.Ce travail de thèse présente l’étude de la stabilité de systèmes moléculaires d’intérêt biologique en phase gazeuse suite à l’interaction avec des rayonnements ionisants. L’utilisation des rayonnements ionisants permet de sonder la physico-chimie des systèmes complexes à l’échelle moléculaire et ainsi d’examiner leurs propriétés intrinsèques. Au-delà de l’aspect fondamental, ce travail s’inscrit dans le cadre de la compréhension globale des effets d’irradiation sur la matière vivante et notamment de l’utilisation de ces rayonnements ionisants en radiothérapie. Plus particulièrement, cette étude est concentrée sur l’usage des ions multichargés de basse énergie (quelques dizaines de keV) fournis par le GANIL (Caen) qui regroupe la majorité des expériences présentées. En outre, des expériences utilisant des photons VUV ont aussi été réalisées au synchrotron ELETTRA (Trieste, Italie). Les systèmes biomoléculaires étudiés sont des acides aminés ainsi que des constituants d’acides nucléiques. L’utilisation d’un dispositif expérimental en faisceaux croisés permet l’interaction entre ces biomolécules et les rayonnements ionisants conduisant majoritairement à l’ionisation et à la fragmentation du système. L’étude de sa dynamique de relaxation se fait par spectrométrie de masse par temps de vol couplée à une méthode de mesures en coïncidences. Il est montré qu’une approche combinant expérience et théorie permet une étude détaillée de la dynamique de fragmentation de systèmes complexes. Les résultats indiquent que la fragmentation est généralement régie par la répulsion coulombienne mais queles réarrangements intramoléculaires impliquent des mécanismes de relaxations spécifiques