Modélisation des transferts de masse et de chaleur au voisinage de parois réactives : applications à l’oxydation de composés carbonés pour le post-traitement

The environmental emergency has led automotive industry to deal with growing constraints as drastic regulations of pollutant emissions are emerging. In order to reduce emissions resulting from the combustion process, one of the solution adopted is to post process pollutants by the means of catalytic after-treatment systems such as three-way converters (TWC) for gasoline applications oroxidation catalysts (DOC) for Diesel applications. These devices present a honeycomb shape which consists in a grid of millimeter-scale narrow channels called monoliths whose interior wall are coated with precious metals presenting catalytic properties.Pollutants are converted through the chemical interaction involving gas-phase molecules and active precious metal sites. Given the laminar flow encountered within these monoliths, weak mixing and molecular diffusion could occur near the catalytic walls. Pollutant conversion rates may therefore prove insufficient for certain operating conditions. In order to promote transfers, obstacles could be introduced by mechanically deforming the channel wall during the manufacturing process. Numerical simulations can contribute to the emergence of innovative technologies based on a profound understanding and mastering of the underlying phenomena that simulation allows. In order to achieve this goal, a first key element was the formulation and integration into the AVBP CFD code of a numerical approach combining specific boundary conditions for reactive walls and ODE solvers for the gas phase and surface chemistry.The approach allowed to account for detailed kinetics and the interplay between the reactive surface and the gas-phase. The resulting tool was first validated using a zero-dimensional heterogeneous reactor computations. The results were shown to perfectly match the ones obtained with the reference kinetic solver SENKIN.Furthermore, the approach was then validated by applying it to the simulation of two planar reactive channel flows, and comparing the predictions with experimental findings of Dogwiler et al.. The developed approach proved to be able of reproducing main features of the catalytic combustion observed for different operating points. Finally, the developed tool was applied to explore the impact of introducing wall obstacles on the conversion rate of catalytic devices. The resulting findings have proved to open very interesting perspectives for contributing to the optimization of the design of catalytic converters using 2D CFD and detailed heterogeneous chemistry. In particular, the study of the impact of wall obstacles indicates the potential for contributing to further increase the efficiency of catalytic converters via the design of monolith geometries that would allow a more efficient and thus less costly usage of Pt-coating as a consequence of optimized interactions between the gas flow, gas phase chemistry and surface chemistry.La crise environnementale a conduit l’industrie automobile à faire face à des contraintes croissantes tandis que les limitations drastiques de polluants entrent en vigueur. Afin de réduire les émissions polluantes issues de la combustion, l’une des solutions adoptées est de post-traiter les fumées à l’aide de systèmes de post-traitement catalytique à l’image du catalyseur 3 voies (TWC) pour les moteurs à essence ou le catalyseur d’oxydation (DOC)pour les moteurs diesel. Ces appareils présentent une structure en nid d’abeille constituée d’un réseau de canaux à l’échelle millimétrique appelés monolithes et dont les parois intérieures sont recouvertes d’une fine couche de métal précieux aux propriétés catalytiques. Les polluants sont transformés via l’interaction entre les molécules présentes dans la phase gaz et les sites actifs du métal précieux. Etant donné les conditions laminaires d’écoulement au sein des monolithes, un mélange faible et une diffusion moléculaire limitée peuvent être rencontrés au voisinage de la paroi réactive. Le taux de conversion des polluants peut être alors insuffisant pour des conditions opératoires données. Dans le but d’optimiser les transferts,des obstacles peuvent être introduits par déformation mécanique des parois du canal catalytique au cours du processus de fabrication.Les simulations numériques peuvent contribuer à l’émergence de solutions innovantes basées sur une compréhension et une maitrise profonde des phénomènes sous-jacents. Afin d’atteindre cet objectif, le premier élément clé a été de formuler et d’intégrer dans le code de dynamique des fluides AVBP une approche numérique combinant d’une part des conditions aux limites dédiées à la prise en compte de parois réactives,et d’autre part, la résolution de la cinétique chimique gaz et surface via un solveur d’EDP.L’approche a permis la prise en compte de la cinétique détaillée et l’interaction entre la phase gaz et les parois réactives. L’outil développé a été validé en premier lieu à l’aide de calculs de réacteurs hétérogènes zéro-dimensionnels. Les résultats ont montré un parfait accord avec le solveur de référence SENKIN. L’approche a été validée ensuite en l’appliquant à la simulation de deux canaux réactifs aux parois planes et en comparant les résultats numériques aux résultats expérimentaux de Dogwiler et al. L’approche développée s’est révélée être capable de reproduire les principales caractéristiques de la combustion catalytique pour différents points de fonctionnement. Enfin, l’outil développé a été appliqué à l’étude de l’impact de l’introduction d’obstacles pariétaux sur les taux de conversion des systèmes catalytiques. Les résultats ont permis d’ouvrir des perspectives très intéressantes quant à la contribution de la CFD2D et de la chimie hétérogène détaillée à l’optimisation du design des systèmes de post traitement catalytique. En particulier, l’étude de l’influence des obstacles pariétaux a montré que le design de la géométrie des monolithes constitue un fort potentiel d’optimisation de l’efficacité des systèmes de conversion catalytique et ce, à moindre coût grâce à une utilisation optimisée du métal précieux rendue possible par une meilleure interaction entre l'écoulement, les réactions chimiques dans la phase gaz et la paroi réactive