Rhéologie aux interfaces des matériaux polymères multicouches et rôle de l\u27interphase dans les écoulements stratifiés en coextrusion

Les objets multicouches mis en uvre par les procédés de co-extrusion sont extrêmement importants pour des applications dans des domaines aussi variés que stratégiques tels que loptique, les supports photosensibles, le biomédical et lagroalimentaire. Pendant la transformation, le contraste important des propriétés rhéologiques entre les couches peut engendrer des instabilités interfaciales. Durant ces dernières années, des centaines de publications ont été dédiées à ces défauts. Cependant, pour les multicouches à base de polymères incompatibles où une réaction de greffage ou de réticulation se produit aux interfaces (assurant en pratique une affinité physico-chimique entre les polymères pour éviter le délaminage du produit final), peu de résultats ont été publiés. Nous avons engagé depuis trois ans dans notre laboratoire une recherche relative au procédé de co-extrusion qui consiste à enrichir lapproche classique purement mécanique par des considérations rhéologiques relatives aux propriétés de linterphase. Dans ce travail, nous illustrons notre approche sur un système Polyéthylène greffé glycidyle méthacrylate (PE-GMA)/ Polyamide (PA6) comme système réactif (SR) et PE/PA6 comme non réactif (SNR). Deux grades de polyamides ont été utilisés pour permettre de varier les rapports de viscosités et délasticité par rapport aux polyéthylènes. Dans un premier temps, le comportement rhéologique à létat fondu des multicouches a été étudié par spectrométrie mécanique dynamique et rhéologie capillaire. La compétition entre linterdiffusion polymère/polymère et la réaction interfaciale a été évaluée. Loutil rhéologique se révélait ainsi une sonde très fine pour explorer les propriétés aux interfaces des matériaux multicouches. Les résultats expérimentaux ont été confrontés aux modèles décrivant le comportement rhéologique des systèmes multiphasiques. Les manifestations observées et les résultats trouvés ont été analysés en se basant sur les mécanismes physico-chimiques mis en jeu. En outre, la détermination expérimentale de la tension interfaciale a permis destimer lépaisseur de linterphase via des modèles thermodynamiques. Cette évaluation expérimentale a été confrontée à une étude théorique à partir dun modèle que nous avons récemment développé et qui prend en compte lévolution de cette interphase en fonction du temps et les différents paramètres viscoélastiques. Lépaisseur de cette même interphase est reliée à son tour aux propriétés adhésives des systèmes multicouches. Dans un second temps, linfluence de différents paramètres liés au procédé: (température, temps de contact dans le bloc de répartition, cisaillement, temps de séjour, aire interfaciale, débits et épaisseurs de chaque couche...) a été étudiée sur une machine semi industrielle de coextrusion des films .Des cartes de stabilité ont été établies en relation avec le rapport de viscosité, délasticité et dépaisseur des différentes couches. Létude expérimentale a été réalisée ainsi sur des écoulements à deux, trois ou cinq couches pour des configurations symétriques ou asymétriques. Pour les systèmes réactifs, les instabilités interfaciales sont atténuées, voire éliminées en fonction de linterdiffusion et de la cinétique de réaction aux interfaces qui sont fonction à leur tour du temps de séjour et de la température dans le bloc de coextrusion et la filière. En revanche, les instabilités réapparaissent dans le cas des systèmes non réactifs. Enfin la présente étude montre quoutre les facteurs classiques introduits dans lévaluation des cartes de stabilité théoriques et expérimentales (rapport des viscosités et délasticité des différentes couches, la cinématique de lécoulement (cisaillement - élongation) et lépaisseur de chaque couches), le taux de réaction ou de compatibilisation à linterface polymère/polymère a un rôle majeur quil faut prendre en considération