Senseurs chimiques d’ions à base de polymères et molécules conjugués :Modélisation et ingénierie moléculaires

Le domaine des senseurs chimiques et biochimiques est en pleine expansion, tant au niveau de la recherche fondamentale que du design et de la fabrication de nouveaux « nez artificiels ». Les recherches actuelles visent à la mise au point de dispositifs de taille réduite permettant l’identification et la quantification d’espèces multiples, avec une réponse rapide et réversible, une détection sensible et sélective, le tout intégré dans une technologie simple et peu coûteuse. Les composantes actives des nez artificiels dont il est question ici reposent sur l’utilisation en tant que composante active de polymères et molécules conjugués. Les polymères conjugués sont attractifs pour leur grande sensibilité (tributaire du processus de diffusion efficace des excitations électroniques le long des chaînes) tandis que les molécules conjuguées répondent généralement favorablement au cahier des charges imposé à un senseur, dont les interactions fortes et spécifiques entre le senseur et la molécule à détecter ou encore une grande stabilité chimique et photochimique. Dans ce contexte, le but de cette thèse est d’associer polymères et molécules conjugués pour mettre au point un dispositif hybride combinant les avantages des deux composantes. Afin de caractériser ces dispositifs et de les optimiser, nous nous sommes focalisés dans un premier temps sur l’étude des propriétés géométriques, électroniques et optiques des entités séparées, que nous avons étudiées par le biais de méthodes issues de la chimie quantique. D’une part, nous avons considéré les améliorations pouvant être apportées aux détecteurs moléculaires tant au niveau des limites de détection que de ses propriétés spectroscopiques. D’autre part, nous avons mené une étude mécanistique des processus de transfert d’énergie le long de chaînes de polymères conjugués rigides, en apportant une attention particulière sur les différentes approches envisageables pour en améliorer l’efficacité (effets conformationnels, introduction d’unités à longues durées de vie, écart énergétique donneur-accepteur). Enfin, sur base des résultats obtenus pour les constituants séparés, nous avons proposé des structures chimiques de systèmes ‘hybrides’, constitués de polymères conjugués substitués en bouts de chaîne par des groupements ionophores. Ces études ont été menées en étroite collaboration avec le groupe du Prof. Noël Boens à la KULeuven, où les molécules et polymères conjuguées étudiés théoriquement dans le cadre de ce travail ont été synthétisés et caractérisés d’un point de vue spectroscopique.Doctorat en science