Nitric Oxide formation and modelling uncertainty from exhaust-gas-diluted methane flames

Nitrogen oxides (NOx) are pollutants emitted by various combustion processes that are subject to increasingly-stringent regulations due to their impact on human health and the environment. Exhaust gas recirculation (EGR) has been shown to reduce NOx emissions by decreasing the oxygen concentration and, for a given heat release, reducing peak flame temperatures. Previous simulated combustion results (at a constant burning temperature) have demonstrated that EGR dilution may generate an NO minimization range governed by an increase in the prompt NO formation and a decrease in the thermal NO rate. However, this range is not predicted by all combustion models, thereby necessitating its experimental validation.This thesis conveys the constant burning temperature effects of EGR on NOx formation and the modelling performance of three thermochemical mechanisms (Gri-Mech 3.0, San-Diego 2005, and Combustion Science and Engineering). Using NO planar laser-induced fluorescence (NO-PLIF) and particle tracking velocimetry (PTV), constant burning temperature (1850K and 2000K) measurements of nitric oxide (NO-PLIF), temperature (NO-PLIF), and flame reactivity (PTV) were performed on methane-air flames with (and without) EGR dilution using a counterflow apparatus. These results confirmed the existence of the EGR-induced NO minimization range. However, this interesting engine design constraint was obscured by the high level of variability (factor of approx. 4) and uncertainty (up to 99%) found in the simulated NO profiles. A reduced set of reactions that may serve as a basis for the optimization process of the investigated NO submodels is also presented.Les oxydes d'azote (NOx) sont des polluants émis par des procédés de combustion associés à la génération d'énergie et le transport qui sont soumis de plus en plus à des règlementations très sévères en raison de leur impact sur la santé humaine et sur l'environnement. La recirculation des gaz d'échappement (RGE) a montré la diminution des émissions de NO en réduisant la concentration d'oxygène dans les mélanges de réactifs et, pour un dégagement de chaleur constant, en diminuant les températures maximales de la flamme. Des simulations de combustion à température de flamme constante, on montrées qu'il est possible que la dilution RGE génère une gamme de minimisation de NO qui est causée par une augmentation de sa formation du type Fenimore et une diminution de sa pente thermique (Zel'dovich). Cependant, vu que ce résultat n'est pas prédit par tous les modèles de combustion, la minimisation reste à être validée expérimentalement. Ce mémoire présente les effets de la RGE (à des températures de flammes constantes) sur la formation de NOx et la performance de trois mécanismes thermochimiques (Gri-Mech 3.0, San Diego 2005, et Combustion Science and Engineering). En utilisant la fluorescence induite par laser (NO-PLIF) et la vélocimétrie par suivi de particules (PTV), des mesures (à des températures maximales constantes de 1850K et 2000K) de monoxyde d'azote (par NO-PLIF), de température (par NO-PLIF) et de vitesse de flamme (par PTV) ont été effectués pour des flammes de méthane avec (et sans) RGE sur un brûleur à jet opposé. D'après les résultats, il a été conclu que la RGE induit une gamme de minimisation de NO. Cependant, cette contrainte très intéressante passe inaperçue à cause du niveau élevé de variabilité (un facteur d'approx. 4) et d'incertitude (jusqu'à 99%) présent dans les courbes de NO prédites par les divers modèles de combustion. Un sommaire des réactions qui peuvent servir comme un point de référence pour l'optimisation des modèles de NOx sera présenté