Synchronization, waves, and turbulence in systems of interacting chemical oscillators

The aim of this thesis is to investigate systems of interacting nonlinear oscillators. We analyze nonlocally coupled oscillators where the interaction among the dynamical units is long-ranged and distance-dependent. In the proposed model, the oscillatory dynamics are given by the complex Ginzburg-Landau equation, which provides a general description of reaction-diffusion systems close to the Hopf bifurcation. The system is further coupled to a passive component, which is diffusing as well, and inertial. This second field has a much larger diffusion constant than the first one, thus it provides an effective nonlocal coupling. The single oscillator-system displays birhythmicity, i.e., the coexistence of two stable limit cycles with different amplitudes and frequencies. Linear stability analysis of the phase approximation of the extended system shows that the two limit cycles have different stability properties against propagation of weak perturbations. Numerical solution of the equations displays patterns such as uniform oscillations, phase and amplitude turbulence, spiral breakup, bursts of synchronization, and bursts of desynchronization. We suggest that, besides the known oscillatory phenomena in biology such as glycolytic oscillations and calcium waves, a novel type of self-organized spatio-temporal behavior could arise from synchronization among enzyme molecules. We propose a system of product-activated allosteric enzymes interacting through diffusion of small product molecules with regulatory function. We describe an enzyme as a phase oscillator: An individual catalytic event is a circular motion in the enzyme’s conformational space. This sequence of structural changes allows conversion of one substrate molecule into one product molecule. The released product can then either bind to another enzyme and regulate its activity, or decay. This feedback mechanism causes synchronization of the enzymatic cycles, resulting in oscillations of the product concentration on the time scale of the duration of an individual catalytic reaction. The enzyme population can also split into clusters. In the extended system, where product diffusion does not allow complete mixing, a codimension-2 Hopf-wave bifurcation is found. Numerical simulations reveal the existence of patterns such as standing and travelling waves, ripples, pacemakers, and spirals. ––– Die vorliegende Doktorarbeit beschäftigt sich mit wechselwirkenden nichtlinearen Oszillatoren. Es werden nichtlokal gekoppelte Oszillatoren untersucht, deren Wechselwirkung langreichweitig und abstandsabhängig ist. Zur mathematischen Modellierung der oszillatorischen Dynamik solcher Systeme wird die komplexe Ginzburg-Landau-Gleichung (CGLE) verwendet, die eine allgemeingültige Beschreibung von Reaktions-Diffusions-Systemen nahe der Hopf-Bifurkation liefert. Die CGLE wird zur Beschreibung der langreichweitigen Wechselwirkung mit einer zusätzlichen Gleichung gekoppelt, welche die langsame zeitliche Entwicklung einer weiteren diffundierenden passiven Komponente beschreibt. Aufgrund ihrer großen Diffusionskonstante ist die durch die passive Komponente vermittelte Kopplung nichtlokal. Das Ein-Oszillator-System weist Birhythmizität auf, d.h., zwei Grenzzyklen mit unterschiedlichen Amplituden und Frequenzen koexistieren. Die lineare Stabilitätsanalyse der Phasenapproximation des räumlich ausgedehnten Systems zeigt, dass die zwei Grenzzyklen unterschiedliche Stabilitätseigenschaften in Bezug auf die Propagation kleiner Störungen besitzen. Die numerische Lösung der Gleichungen zeigt zahlreiche Strukturen auf, wie homogene Oszillationen, Phasen- und Amplitudenturbulenz, aufbrechende Spiralen sowie Synchronisations- und Desynchronisationsausbrüche. Wir schlagen vor, dass – neben bekannten Oszillationsvorgängen in der Biologie wie z.B. glycolytische Oszillationen oder Kalzium-Wellen – eine selbstorganisierte raum-zeitliche Strukturbildung im Bereich biologischer Systeme aufgrund von Synchronisation der Konformationszyklen der Enzyme zustande kommen kann. Ein Modell, in dem allosterische Enzyme durch Diffusion kleiner regulatorischer Produktmoleküle miteinander wechselwirken, wird vorgestellt. Jedes Enzym wird als Phasenoszillator beschrieben: Ein einzelner katalytischer Vorgang ist eine zyklische Sequenz von Konformationsänderungen. Durch eine solche Abfolge struktureller Änderungen kann ein Substratmolekül in ein Produktmolekül umgewandelt werden. Entweder bindet das abgegebene Produktmolekül an ein anderes Enzym, und beeinflusst damit dessen katalytische Aktivität, oder es zersetzt sich. Diese Rückkopplung bewirkt die Synchronisation der Enzymzyklen, so dass die Produktkonzentration mit einer Zeitperiode in der Größenordnung der Dauer einer einzelnen katalytischen Reaktion oszilliert. Die Enzympopulation kann auch in mehrere Gruppen zerfallen (Clusterbildung). In einem ausgedehnten System, in dem keine Durchmischung durch Produktdiffusion erfolgt, tritt eine Kodimension-2 Hopf-Wellen-Bifurkation auf. Numerische Simulationen zeigen die Entstehung raum-zeitlicher Strukturen wie stehender oder propagierender Wellen, Ripples, Kreiswellenmuster und Spiralwellen