Verfahren zur Abtrennung von Plutonium und Neptunium aus wässerigen Brut- und Spaltstofflösungen bei der Wiederaufarbeitung von HTR-Brennelementen

Die Radiotoxizität radioaktiver Abfallagerstätten von THTR-Brennelementen wird nach 10$^{3}$ Jahren Lagerung für weitere weit mehr als 10$^{5}$ Jahre durch den Gehalt an Pu und Np bestimmt. Diese beiden Transurane sind deshalb bei der Wiederaufarbeitung bestrahlter THTR-Brennelemente von den restlichen Stoffen abzutrennen. Es sind Versuche bekannt geworden, Pu und Np nach den Prinzipien der Gegenstromextraktion abzutrennen. Mit den angewendeten Verfahren konnten jedoch Pu/Np-Konzentrationen von weniger als 5 • 10$^{-5}$ Mol/l nicht unterschritten werden. In der vorliegenden Veröffentlichung wird ein Verfahren behandelt, mit dem diese beiden Transurane von Th und U bis unterhalb der $\alpha$-spektrometrischen Nachweisgrenze (< 4,1 • 10$^{-12}$ g Pu-238/ml, < 10$^{-7}$ g Np-237/ml) abzutrennen sind. Dieser große Reinheitsgrad wird durch ein Extraktionssystem hoher Selektivität (Trioctylamin (TOA) - 2 $\underline{M}$ HNO$_{3}$) in Verbindung mit einem chromatographischen Trennverfahren erreicht. Als Gerüstkörper wurde Voltalef 300 UF$_{®}$ - ein Polytrifluormonochloräthylen - verwendet. Für den Einsatz im technischen Maßstab war die Trennleistung zu optimieren. Hierzu wurden Einflüsse von Korngröße, Siebfraktion, Beladungsstärke, Durchflußgeschwindigkeit, Säulendurchmesser, Packungshöhe und Arbeitstemperatur untersucht und verschiedene Fülltechniken sowie mehrere Regenerationsvarianten erprobt. Die zu erwartende Auswaschrate des Extraktionsmittels und die Auswirkung der Strahlendegradation auf den Trennkörper wurden in mehreren Versuchsreihen ermittelt. An Hand der gewonnenen Versuchsergebnisse wurde eine Trennanordnung gebaut und erprobt, mit der die beim Betrieb der JUPITER-Versuchsanlage zur Wiederaufarbeitung thoriumhaltiger Brennelemente anfallenden Produktströme von Pu und Np gereinigt werden können