Physikalisch-chemische Analysenmethoden zur Untersuchung von Reaktormaterialien und Kernbrennstoffen

Die klassische chemische Analyse wurde in den letzten Jahrzehnten vielfach durch physikalische oder physikalisch-chemische Verfahren abgelöst bzw. ergänzt. Der Grund dafür liegt in erster Linie darin, daß wegen der hohen Reinheitsforderungen an verschiedene Sonderwerkstoffe der modernen Technik nach empfindlichen, genauen und auch schnellen Analysenmethoden gesucht werden mußte, da die herkömmlichen Verfahren diesen Ansprüchen nicht gerecht wurden. In Materialien des Raketenbaues müssen beispielsweise Verunreinigungskonzentrationen im ppm-Bereich analysierbar sein. Das einwandfreie Arbeiten von Halbleitern wird bereits durch Fremdstoffein Konzentrationen von 10$^{-3}$ppm oder weniger beeinflußt, so daß man die Bestimmung von Störelementen bis zu 10$^{-6}$ppm anstrebt. Die Reinheitstoleranzen für Reaktorwerkstoffe werden im wesentlichen durch die Neutronenabsorption der verunreinigenden Nuklide bestimmt. Im allgemeinen gilt, daß hier Spuren im ppm-Bereich nicht stören.Eine Ausnahme bilden u.a. B, Sm, Eu, Gd, Dy, deren Einfangquerschnitt für Neutronen besonders hoch liegt. Die genannten Seltenen Erden dürfen z.B. bei einigen Reaktorgraphitsorten nur Grenzkonzentrationen von etwa 10$^{-3}$ppm je Element aufweisen. Die Güte eines Reaktormaterials wird aber nicht nur durch den Verunreinigungsgradbestimmt,sondern auch durch seinen Gehalt an Legierungselementen und durch die Kristallstruktur. Von ihnen hängen die Strahlenbeständigkeit und andere physikalische, aber auch chemische und technologische Eigenschaften ab. Zur quantitativen Bestimmung der zulässigen Mikro- bzw. Submikromengen an Verunreinigungen einerseits und der hohen Elementkonzentrationen in Festkörpern andererseits bedient man sich heute u.a. der Aktivierungsanalyse, der Heißextraktionsverfahren, der Emissionsspektralanalyse, der Röntgendiffraktometrie, der Röntgenfluoreszenzspektroskopie sowie der Elektronenstrahlmikroanalyse. In der vorliegenden Arbeit sollten diese Verfahren auf ihre Anwendungsmöglichkeit zu Untersuchungen an Feststoffen, die in der Reaktortechnik eine Rolle spielen, eingehend geprüft werden. Es ergabensich die folgenden Hauptthemen: 1.) Die O$^{16}(n,p)N^{16}$-Kernreaktion und ihre Verwendbarkeit zur quantitativen Analyse von Sauerstoff in Metallpulvern und Stahl. Herkömmliche O$_{2}$-Bestimmungsverfahren liefern Ergebnisse,die von der Bindungsform des Sauerstoffs beeinflußt werden können. 2.) Heißextraktionsverfahren und die Bestimmung von Sauerstoffverunreinigungen in Urancarbid-Brennstoffen. Der Sauerstoff kann sowohl die Phasenstabilität als auch die Verträglichkeit des keramischen Brennstoffes mit dem [...