Síntese, caracterização e atividade catalítica de nanopartículas de óxidos de ferro para a ozonização de sulfametoxazol

Tese (doutorado) - Universidade Federal de Santa Catarina, Centro Tecnológico, Programa de Pós-Graduação em Engenharia Química, Florianópolis, 2014.Nanopartículas de ferro têm demonstrado bom desempenho como catalisadores e são amplamente utilizadas em diferentes reações químicas, inclusive para degradação de fármacos. É reportado na literatura que oozônio é uma alternativa eficaz para o tratamento de poluentes emergentes, devido ao seu poder oxidante. No entanto, reduzidas taxas de mineralização constituem um verdadeiro empecilho para a popularização deste sistema, sendo a utilização de processos catalíticos capaz de promover um aumento na eficiência do processo de ozonização quanto à remoção de carga orgânica. O objetivo deste trabalho é a síntese, caracterização e aplicação de catalisadores de óxidos de ferro (goetita a-FeOOH e hematita Fe2O3) na ozonização catalítica de sulfametoxazol. Foram preparados catalisadores de óxido de ferro (H300, H400, H600 e H800) que se diferenciam a partir da temperatura aplicada no tratamento térmico da goetita, proveniente da drenagem ácida de mina (DAM) da Carbonífera Criciúma/SC. Testes de atividade catalítica a 25ºC e pH 5.5, mostraram que o catalisador H600 resultou na maior mineralização do sulfametoxazol (71%), seguido do H300 com 55%. O catalisador H600 foi utilizado para avaliação da influência do pH na reação de mineralização do sulfametoxazol. Os resultados obtidos foram superiores para pH 12.0 com 96.7% de remoção de matéria orgânica em 2 horas. Reações de ozonização com pH>12.0 são efetivamente consideradas como processos oxidativos avançados (POAs), já que ocorrem por via indireta, por meio da produção de um forte agente oxidante, o radical HO?. Para pH 5.5 a remoção foi de 70.7% em 2 horas, com a vantagem de não ser necessário ajuste ao meio reacional. Para avaliação da dosagem do catalisador o catalisador H600 foi testado em pH 5.5 e 12.0. Os resultados para ambos os pHs mostram que a mineralização nas concentrações de catalisador de 0.25 e 0.50 g.L-1 são similares. Os catalisadores preparados neste trabalho se mostraram eficientes para a mineralização de sulfametoxazol, e possuem a vantagem de serem produzidos a partir de matéria-prima abundante e de baixo custo.<br>Abstract : Iron nanoparticles have showngood performance as catalysts and are widely used in chemical reactions, including drugs degradation. It is reported in literature that ozone is an effective alternative for the emerging pollutants treatment. However, reduced mineralization rates constitute a real obstacle to the popularization of this system, and the catalytic processes can promote an increase in the ozonation process as the organic load removal. The subject of this work is the synthesis, characterization and application of catalytic iron oxides (goethite a-FeOOH and hematite Fe2O3) in the sulfamethoxazole (SMX) catalytic ozonation. Iron oxide catalysts were prepared (H300, H400, H600 and H800) that differ from the temperature applied for the thermal treatment of goethite, from the Carbonífera Criciúma´s acid mine drainage (AMD). Catalytic activity at 25ºC and pH 5.5 showed that the H600 catalyst has higher SMX mineralization (71%), followed by H300 with 55%. The H600 catalyst was used to assess the pH influence on the SMX mineralization. The best results were obtained at pH12.0 with 96.7% of organic matter removal in 2 hours. Ozonation reaction sat pH>12.0 are effectively considered as advanced oxidation processes. This occurs from indirect pathway, through the production of a strong oxidizing agent, HO? radical. To pH 5.5 the organic matter removal was equal to 70.7% in 2 hours, with the advantage of not having to adjust to the reaction medium. To evaluate the catalyst dosage, H600 was tested at pH 5.5 and 12.0. The results showed that SMX mineralization are similar to 0.25 and 0.50 g.L-1 catalyst concentration. Toxicity analyses show that after the reaction end products are innocuous. The catalysts synthesized in this work were effective for the SMX mineralization and have the advantage of being produced by abundant and low cost raw materials