Obtenção de hidrogênio, carbono nanoestruturado e gás de síntese por plasma térmico de argônio a partir da degradação de metano, biogás e àgua

Tese (doutorado) - Universidade Federal de Santa Catarina, Centro de Ciências Físicas e Matemáticas, Programa de Pós-Graduação em Química, Florianópolis, 2009Atualmente o gás hidrogênio (H2) é tido como o combustível do futuro, no entanto os processos de obtenção deste gás ainda são os convencionais, tais como, reforma a vapor e oxidação parcial, acompanhados da emissão de muitos poluentes atmosféricos, como o CO, CO2 e NOx. Neste trabalho, estudou-se a produção de H2, negro de fumo e gás de síntese por plasma térmico empregando-se argônio como gás de plasma usando os seguintes gases como matéria prima no processo: metano, biogás (mistura de CH4 e CO2) e água. A tocha de plasma usada para ionização do argônio foi de arco elétrico não transferido com fonte elétrica de corrente continua (DC). A tocha de plasma foi acoplada a uma câmara de plasma e na saída da câmara foram instalados analisadores de gases e amostradores para coleta. A temperatura do jato de plasma foi medida com auxilio do gráfico de Boltzmann. Os espectros Raman do material produzido na reforma do metano mostraram a produção de carbono com estrutura amorfa típica destes materiais. Imagens de microscopia eletrônica de varredura revelaram que os materiais apresentam organização estrutural típica de um negro de fumo (altamente desorganizada) e a presença de estruturas de tamanhos variados, desde algumas dezenas de nanômetros até alguns micrometros. A composição do material sólido produzido foi de 81 % de carbono, 1 % de hidrogênio e 18 % de ferro e tungstênio, evidenciado pelas analises de CHNS e MEV-EDS. As análises de GC-MS mostraram a formação de uma série de compostos policíclicos aromáticos (PAH's), que são intermediários na formação de carbono sólido através de mecanismos em fase gasosa. No processo de reforma do biogás, o aumento a potência aplicada aumentou a conversão do metano e do dióxido de carbono na faixa em que o plasma é estável (entre 3,0 e 4,5 kW). Quando a [CO2] = 7,0 % e variando-se a [CH4] de 4 a 12 %, houve diminuição da conversão de CO2 com o incremento da [CH4]. A partir de 9 % de [CH4] a conversão do CH4 também diminuiu, acompanhada pela formação de carbono sólido. Por outro lado, o aumento da [CO2] na mistura reacional diminuiu a formação de carbono sólido e aumentou a conversão tanto de CO2 quanto de CH4 até a razão [CO2]/[CH4] = 1,3; o aumento da razão [CO2]/[CH4] superior a 1,3 provocou a formação de carbono sólido e diminuição da conversão de ambos os gases da mistura. A viabilidade de produção de hidrogênio através da decomposição da água por plasma foi demonstrada. A temperatura do jato de plasma medida experimentalmente aumentou com o aumento da potência aplicada e do fluxo de gás de plasma