Emissão de 14C pelas unidades I e II da Central Nuclear Almirante Álvaro Alberto (CNAAA) e seu efeito local nos níveis ambientais

O 14C é o único isótopo radioativo do carbono. Possui meia-vida de 5730 anos e é formado na estratosfera inferior (75 %) e na troposfera superior (25 %) via absorção de nêutrons, originários da radiação cósmica, por átomos de nitrogênio o ( N n C H 1 1 14 6 1 0 14 7 + → + ). Usinas nucleares também produzem 14C, em menor quantidade relativa à produção natural, mediante reação dos nêutrons da fissão e átomos de oxigênio e nitrogênio, principalmente. Esses elementos estão presentes no combustível e moderador e/ou refrigerante (nitrogênio ocorre como impureza). O 14C liberado se transforma em 14CO2 e incorpora-se à cadeia alimentar pelo processo da fotossíntese. Devido à sua longa meia-vida e importância biológica, quantificar as emissões tornou-se obrigatório em vários países no mundo. No Brasil, a Central Nuclear Almirante Álvaro Alberto (CNAAA) possui três plantas do tipo PWR, duas em operação, Angra I (657 MWe) e Angra II (1350 MWe), e a terceira, Angra III (1309 MWe), ainda em fase de construção. Angra I é um reator de fabricação americana (Westinghouse) e Angra II e III, alemã (Siemens). O objetivo desta pesquisa foi medir as concentrações de 14C nos efluentes gasosos (termo fonte) liberados pelas usinas de Angra I e II, bem como em amostras ambientais - ar atmosférico, plantas e solos - coletadas na área de influência da CNAAA (até cinco km de distância dos reatores). A tese está dividida em duas partes. A primeira consiste de extensa revisão sobre o assunto e a segunda é composta por quatro artigos. O artigo (1) trata da investigação das concentrações de 14C liberadas nos efluentes gasosos de Angra I e Angra II. Para amostragem em Angra I, um painel foi desenvolvido e implementado em junho de 2005. O 14C pode ser emitido em diferentes formas químicas: CO2 e hidrocarbonetos, principalmente. Em PWRs, os hidrocarbonetos são liberados preferencialmente (80 %). No sistema de Angra I, tanto os hidrocarbonetos como o CO2 foram amostradas. Em Angra II, o painel de amostragem funciona desde o início da operação da usina (2001), mas não discrimina as diferentes frações químicas. Os hidrocarbonetos são transformados em CO2 com o uso de um catalisador. O método da cintilação em meio líquido foi utilizado para as medidas das amostras. No artigo (2) discute-se a dispersão atmosférica do 14C com base nos resultados das análises de ar atmosférico coletado até três km de distância da CNAAA e em diferentes setores do vento. Na amostragem, empregou-se uma bomba de ar acoplada a um vidro borbulhador contendo solução de NaOH. À solução borbulhada, adicionou-se BaCl2 para precipitação do BaCO3. Para as medidas das amostras de BaCO3 foi utilizado o sistema de espectrometria de massa com único estágio de aceleração (SSAMS), localizado do Laboratório de Datação Radiocarbônica do Departamento de Geologia da Universidade de Lund, em Lund, na Suécia. O artigo (3) traz os resultados dos níveis de 14C medidos em gramíneas coletadas até uma distância de cinco km dos reatores, em diferentes direções do vento. As amostras foram medidas com uso do SSAMS. O quarto e último artigo envolve a análise dos solos para investigação de acúmulo de 14C devido ao funcionamento das usinas. Os solos foram coletados numa distância de, aproximadamente, um km dos reatores, na direção preferencial dos ventos, e a 50 km dos mesmos, numa área de preservação (referência), fora da influência das usinas. As medidas foram feitas com o uso do SSAMS. Medidas de carbono total, &13C e 137Cs também foram realizadas. __________________________________________________________________________________________________ ABSTRACT14C is a is a long-lived beta-emitting nuclide (T1/2 = 5730 years) produced naturally in the upper atmosphere as a result of reactions between neutrons and stable 14N(14N(n,p)14C). Although in a lesser extent, nuclear power plants produce 14C as well during their routine operation. Since it is converted in 14CO2 and mixed throughout the atmosphere, it is incorporated into plant tissues, via photosynthesis process, and hence in food chain. Because of the biological importance of 14C and long half-life, it is of interest to quantify the amounts released by nuclear industry. The Brazilian nuclear central named Nuclear Central Admiral Álvaro Alberto (CNAAA) has two nuclear reactors of PWR type in operation, Angra I (657 MWe) and Angra II (1350 MWe), and one under construction, Angra III (1309 MWe PWR). The aim of this study was to determine the strength of the sources and the 14C content in the environment through analyses of air, vegetation and soils taken within 5 km (the influenced area) of CNAAA. The thesis consists of an extensive review about the subject (part one) and of four papers (part two). The first paper is about the determination of 14C concentrations released by reactors (source strength). For Angra I, a device was developed in order to sample the gaseous effluents and for Angra II, a commercial monitoring system had already been implemented since its initial operation (2001). The 14C can be emitted as hydrocarbons, CO or CO2, depending on the type of reactor. For PWRs, the main chemical form released is hydrocarbons (80 %). The monitoring system of Angra I was planned to determine both CO2 and hydrocarbon fractions but in Angra II, all hydrocarbons are converted to CO2 by using a Pd/Al2O3 catalyst at 450 °C. The liquid scintillation was the method employed to measure the samples. The second one concerns the atmospheric dispersion of the released radiocarbon through measurements of air samples taken with 3 km from power plants, in five different wind directions. The sampling system consisted of a pump connected to a trapping column filled with 3 M NaOH solution. The trapped CO2 was, then, precipitated as BaCO3 using a BaCl2 solution. For the measurements, the single stage accelerator mass espectrometry system (SSAMS) was used. This system belongs to the Radiocarbon Laboratory located in Geology Department of Lund University, in Sweden. The third paper is the investigation of 14C content in vegetation samples. Since food chain starts with plants, these measurements are useful to estimate radiation exposure to local population. Grass samples were taken up to five km from power plants, in seven different wind directions. The SSAMS was employed for the analyses. The last paper involves the study of soils taken just close to power plants (within 1 km) and at 50 km far from them, in a reference area. Not only 14C content was determined but analyzes of δ13C, total C and 137Cs were also made. SSAMS was used for the 14C measurements