Simulações de líquidos super-resfriados via dinâmica molecular

O estudo de dois modelos de líquidos formadores de vidros via simulações de dinâmica molecular é apresentado neste trabalho. O primeiro modelo objetiva analisar os efeitos na dinâmica vítrea que possibilitam o aumento na capacidade de formação vítrea em formadores de vidros metálicos. As ligas binária, com a composição Pd45Ni55 e ternária, Pd35Ni55Pt10, são modeladas utilizando o potencial de interação do método Embedded Atom, que é reconhecidamente eficaz em reproduzir as propriedades mecânicas e estruturais de compostos metálicos. Os resultados de susceptibilidades dinâmica indicam que a adição de Pt à liga binária favorece sua capacidade de formação vítrea, haja vista que tal adição promoveu o aumento na coletividade dinâmica no sistema. A conclusão do estudo das ligas metálicas é que a mudança na estrutura de médio alcance tem influência no aumento da dinâmica coletiva observado no sistema. O segundo modelo tem como objetivo analisar os mecanismos de difusão e caracterizar a dinâmica vítrea de um formador de vidro do tipo rede na condição de super-resfriamento. O material modelado é o dissilicato de lítio, um material bastante estudado por sua versatilidade e aplicabilidade na indústria e no meio acadêmico. O potencial de interação de Buckingham é adotado para a modelagem do dissilicato de lítio nas fases líquida e vítrea. Os resultados de propriedades dinâmicas e estruturais apresentam uma excelente concordância com os dados experimentais disponíveis. No entanto, o desacoplamento entre difusão e relaxação, que é equivalente à violação da relação de Stokes-Einstein, ocorre em uma temperatura acima do ponto de fusão calculado para o modelo, em evidente desacordo com a observação experimental. Apesar disso, as heterogeneidades dinâmicas presentes no líquido superresfriado são bem caracterizadas a partir da análise da distribuição de deslocamentos e de visualizações atômicas.This work presents the study of two models of glass-forming liquids using molecular dynamics simulations. The first model aims to analyze the effects on glassy dynamics which allow the enhancement of the glass formability on metallic glass formers. The Pd45Ni55 binary alloy and the Pd35Ni55Pt10 ternary one are modeled via the Embedded Atom method interaction potential, which is known to efficiently reproduce mechanical and structural properties in metallic compounds. Results of the dynamic susceptibilities indicate that the addition of Pt to the binary alloy favors its glass formability, given that such addition allowed the enhancement of collective dynamics. The conclusion is that the change on the medium range structure influences the increased collectivity found in the system. The second model aims to analyze the diffusion mechanisms and characterize the glassy dynamics of a supercooled network glass-forming liquid. The material to be modeled is lithium disilicate, which is a well studied material due to its versatility and applicability in both industry and academia. The Buckingham interaction potential is employed to model lithium disilicate in liquid and glassy phases. Results of dynamical and structural properties show excellent agreement with available experimental data. However, the decoupling between diffusion and relaxation, which is equivalent as the break-down of the Stokes-Einstein relation, occurs far above the melting temperature calculated via simulation, in strong disagreement with experimental observations. Nevertheless, dynamic heterogeneities present in the supercooled liquid are well characterized through the analysis of the distribution of displacements and atomic visualizations