Stochastic and network models in the study of adsorption and diffusion mechanisms in porous adsorbents

A compreensão dos fenômenos de adsorção e difusão em superfícies é fundamental no desenvolvimento de materiais de alto rendimento utilizados em uma série de processos de grande relevância industrial. A modelagem de materiais adsorventes porosos através de modelos de rede tem seu potencial uma vez que se pode estudar os fenômenos a nível microscópico incorporando uma série de parâmetros estatísticos importantes na compreensão dos mecanismos nessa escala. Neste trabalho de dissertação de mestrado, em um primeiro momento, foram utilizadas redes bidimensionais quadradas com abordagem de percolação de sítio-sítio para modelar superfícies sujeitas às condições de adsorção em tempo infinito, com o intuito de se estudar as isotermas de adsorção em processos batelada. Numa primeira parte foi observada uma relação estatística na determinação das isotermas de adsorção, em que a probabilidade de adsorção estava condicionada ao número de moléculas na fase líquida. Na segunda parte foram incorporados diferentes tipos e tamanhos de moléculas, sendo observados diferentes comportamentos das isotermas de adsorção de acordo com a variação dessas moléculas adsorvidas. Outro fenômeno de interesse foi o estudo do Limiar de Percolação utilizando diferentes tipos e tamanhos de moléculas, sendo observados comportamentos específicos para cada caso. Desta forma, pode-se obter parâmetros das isotermas relacionados com os tipos e tamanhos moleculares estudados, sendo observado uma forte dependência daqueles com o tamanho da molécula, uma vez que a seletividade à adsorção aumenta com o tamanho da molécula. Ainda nesta primeira parte foram calculados também a probabilidade de ocupação relacionada com a entropia, observando comportamentos na probabilidade de ocupação a cada etapa de tempo. Em um segundo momento, foi estudado a dinâmica de difusão, mediante random walk ou passeadores aleatórios, em redes quadradas e cúbicas, em que foram obtidas leis de potência para cada dimensão. Aspectos como dispersão axial e porosidade foram incorporadas nas simulações, sendo abservados comportamentos específicos para cada caso