On the contribution of autoionizing states to XUV radiation-induced double ionization of nitrous oxide (N20)

The implementation of pump-probe experiments with ultrashort laser pulses enables the study of dynamical processes in atoms or molecules, which may provide a deeper inside in their physical origin. The application of this method to systems as nitrous oxide, which is not only a simple example for polyatomic molecules but which also plays a crucial role in the greenhouse effect, promises interesting and beneficial findings. This thesis presents, on the one hand, the technical extension of an existing experimental setup for high-harmonic generation (HHG) and ultra-fast laser physics by an extreme ultraviolet (XUV) spectrometer for the in-situ observation of the harmonic spectrum during ongoing measurements. The present setup enables the production of short laser pulse trains in the XUV spectral range with durations of a few hundred attoseconds (1 as = 10^−18 s) via HHG and supports to perform XUV-IR pump-probe experiments using the infrared (IR) driving field with durations of a few femtoseconds. Moreover, a reaction microscope is implemented, which enables the coincident detection of several charged particles emerging from an ionization or dissociation process and to reconstruct their full 3-D-momentum vectors. With this technique it is possible to perform time-resolved momentum spectroscopy of few-particle quantum systems. Here, the design and the calibration of the XUV spectrometer is presented as well as a first application to the analysis of experimental data by providing information on the produced photon energies. On the other hand, the results of an XUV-pump IR-probe measurement on nitrous oxide (N2O) are discussed. With the broad harmonic spectrum (∼ 17 − 45 eV) it is possible to address several states of the singly and doubly ionized cation. One reaction channel is the single ionization into a stable state of N2O+. Here, the coincidently measured photoelectron energies allow the observation of sidebands, which served to estimate the pulse durations of the involved XUV pulse trains as well as of the fundamental IR pulses. Additionally, single ionization of nitrous oxide can lead to a dissociation into a charged and a neutral fragment. The four respective dissociation channels are compared by presenting their branching ratios, kinetic energy release (KER) distributions and their dependencies on the time delay between pump and probe pulse. In the production of the dication, there are two competitive processes: direct double ionization considering photon energies above the double-ionization threshold, and autoionization of singly ionized and excited molecules in the case of photon energies near the double-ionization threshold. In both cases, the ionization leads to a Coulomb explosion into two charged fragments, where the N − N bond or the N − O bond may dissociate. The influence of the IR-probe field on the ionization yield and the KER was investigated for both dissociation channels and compared. In addition, the corresponding photoelectron energy spectra are presented, which show indications for autoionizing states being involved, and their dependence on the delay and the KER of the respective ions is analyzed.Die Durchführung von Anregungs- und Abfrage-Experimenten mit ultrakurzen Laserimpulsen ermöglich die eingehende Untersuchung von dynamischen Prozessen in Atomen oder Molekülen und liefert somit tiefere Einblicke in deren physikalischen Ursprung. Die Anwendung dieser Methode auf Systeme wie Distickstoffmonoxid, welches nicht nur eines der einfachsten Vertreter eines Moleküles mit mehr als zwei Kernen ist, sondern auch eine wichtige Rolle bei dem Treibhauseffekt spielt, verspricht dabei interessante und hilfreiche neue Erkenntnisse. Die vorliegende Arbeit präsentiert zunächst die Erweiterung eines vorhandenen experimentellen Aufbaues zur Erzeugung von harmonischer Strahlung und der Ultrakurzzeit-Laserphysik durch ein Spektrometer für extrem ultraviolettes Licht (XUV), in welchem das Spektrum der erzeugten XUV Strahlung während einer laufenden Messung aufgenommen werden kann. Der gegenwärtige Aufbau erlaubt die Erzeugung von Impulszügen mit Halbwertsbreiten von wenigen hundert Attosekunden (1 as = 10^−18 s) und ermöglicht die Durchführung von XUV-IR Anregungs- und Abfrage-Experimenten, in denen auch die ursprünglichen, infraroten (IR) Laserimpulse verwandt werden, deren Halbwertsbreiten im Bereich weniger Femtosekunden liegen. Darüber hinaus wird ein Reaktionsmikroskop genutzt, welches das koinzidente Detektieren mehrerer geladener Teilchen und das Rekonstruieren der dazugehörigen 3-D Impulsvektoren ermöglicht. Damit lässt sich zeitaufgelöste Impulsspektroskopie an einfachen Quantensystemen durchführen. Die Konzeption des XUV Spektrometers wird erklärt, sowie dessen Kalibrierung und erste Anwendung, bei der die gemessene Photonenenergieverteilung die Analyse der Daten unterstützte. Darüber hinaus werden die Ergebnisse eines XUV-Anregungs-IR-Abfrage-Experimentes in Distickstoffmonoxid (N2O) präsentiert. Photonen des harmonischen Spektrums (∼ 17 − 45 eV) können verschiedene Zustände sowohl des einfach als auch des zweifach geladenen Ions erreichen. Wird das Molekül einfach ionisiert, treten in der, koinzident zu N2O+ gemessenen, Photoelektronenergieverteilung sogenannte Seitenbänder auf, durch welche die Impulsdauern der Attosekundenimpulszüge und der IR Impulse bestimmt werden können. Daneben ist es auch möglich, dass das einfach geladene Ion in ein neutrales und ein geladenes Fragment dissoziiert. Das Erzeugungsverhältnis, sowie die Verteilung der freiwerdenden kinetischen Energie, als auch die Abhängigkeit von dem Zeitunterschied zwischen Anregungs- und Abfrageimpuls der vier möglichen Reaktionskanäle werden untereinander verglichen. Abhängig von der betrachteten Photonenenergie kann das Molekül direkt oder durch Autoionisation eines einfach geladenen, aber angeregten Moleküls doppelt ionisieren. Unabhängig von der Art führt die Doppelionisation zu einer Coulomb-Explosion, bei der entweder die N − N Bindung oder die N − O Bindung dissoziiert, so dass zwei geladene Fragmente entstehen. Der Einfluss des Abfrage Impulses auf beide Kanäle wird untersucht und miteinander veglichen. Zusätzlich werden die zugehörigen Photoelektronenergieverteilungen gezeigt, die Anzeichen für die Involvierung autoionisierender Zustände aufweisen und welche wiederum eine Abhängigkeit vom Zeitabstand zwischen beiden Impulsen und von der kinetischen Energie der erzeugten Ionen zeigen