Étude expérimentale du transport réactif en milieu poreux : application à la dissolution couplée à des gradients de masse volumique

Texte intégral accessible uniquement aux membres de l'Université de Lorraine jusqu'au 10 décembre 2022.Predicting the instabilities triggered by the chemical reaction of a percolating fluid passing through soluble rock is a major scientific challenge for many fields of application (formation of karstic systems, fracture evolution, acid stimulation of oil wells or CO2 sequestration and storage). Indeed, the dissolution of the solid matrix often leads to the appearance and development of channels, called wormholes, which modify the hydrodynamic characteristics (permeability and porosity) of the crossed medium. The objective of this thesis is to study, through an experimental laboratory program, the influence of the variation of the physical properties of the percolating fluid and in particular the variation of its density on the configuration of the wormholes. In other words, the coupling between chemical and hydrodynamic instabilities induced by density contrast is studied. In a first step, the experimental program is based on the interpretation of images acquired during the injection of pure water ("acid" phase) in a saline massif ("soluble" rock) reconstituted in 2D via a Hele-Shaw type cell and considering different injection configurations. In a second step, the use of X-ray tomography allowed to approach these effects in a 3D configuration consisting of specimens of salts dissolved by under-saturated salt solutions. Whatever the studied configuration, the experimental results suggest that the dissolution regimes can still be described by the two classical adimensional numbers, namely the Damköhler and Péclet numbers. The regime diagram is not very sensitive to variations in density contrast, especially for relatively strong Péclet and weak Damköhler numbers, but suffers a slowing down of the propagation of the dissolution front when the Richardson number (ratio of gravitational and convective effects) increases. The analysis of morphological descriptors such as volume, dissolved/undissolved zone interface, tortuosity and pore size distribution shows that the density contrast has a non-negligible influence on the dissolution regimes for medium to strong Richardson. Some of our experimental results were confirmed by two-dimensional numerical simulations conducted with COMSOL Multiphysics® software.Prédire les instabilités déclenchées par la réaction chimique d'un fluide percolateur traversant une roche soluble constitue un enjeu scientifique majeur pour de nombreux domaines d’application (formations des systèmes karstiques, évolution des fractures, stimulation acide des puits de pétrole ou encore la séquestration et le stockage du CO2). En effet, la dissolution de la matrice solide conduit souvent à l’apparition et au développement des canaux, appelés wormholes, qui modifient les caractéristiques hydrodynamiques (perméabilité et porosité) du milieu traversé. L’objectif de cette thèse est d’étudier, à travers un programme expérimental de laboratoire, l'influence de la variation des propriétés physiques du fluide percolateur et en particulier la variation de sa masse volumique sur la configuration des wormholes. Autrement dit, il s’agit d’étudier le couplage entre les instabilités chimiques et les instabilités hydrodynamiques induites par le contraste de masse volumique. Dans une première étape, le programme expérimental repose sur l'interprétation des images acquises lors de l'injection d'eau pure (phase « acide ») dans un massif salin (roche « soluble ») reconstitué en 2D via une cellule de type Hele-Shaw et en considérant différentes configurations d'injection. Dans une seconde étape, l’utilisation de la microtomographie à rayon X a permis d’approcher ces effets dans une configuration 3D constituée d’éprouvettes de sels dissoutes par des solutions sous-saturées en sel. Quelle que soit la configuration étudiée, les résultats expérimentaux suggèrent que les régimes de dissolution peuvent encore être décrits par les deux nombres adimensionnels classiques, à savoir les nombres de Damköhler et Péclet. Le diagramme de régime est peu sensible aux variations de contraste de masse volumique, en particulier pour des Péclet relativement forts et Damköhler faibles, mais subit un ralentissement de la propagation du front de dissolution lorsque le nombre de Richardson (rapport des effets gravitationnels et convectifs) augmente. L'analyse des descripteurs morphologiques tels que le volume, l'interface zone dissoute/zone non dissoute, la tortuosité et la distribution de la taille de pores montre que le contraste de masse volumique a une influence non-négligeable sur les régimes de dissolution pour un Richardson moyen à fort. Certains de nos résultats expérimentaux ont pu être confirmés par simulations numériques bidimensionnelles menées avec le logiciel COMSOL Multiphysics®